【摘 要】
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甲烷是天然气的主要成分,具有很强的温室效应,传统的燃烧方式难以在温和的条件下使其得到活化和转化。催化燃烧可以在温和状态下实现甲烷高效无焰燃烧,提高了能量利用率、降低了
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甲烷是天然气的主要成分,具有很强的温室效应,传统的燃烧方式难以在温和的条件下使其得到活化和转化。催化燃烧可以在温和状态下实现甲烷高效无焰燃烧,提高了能量利用率、降低了污染物排放。相比传统的甲烷燃烧催化剂,铜铈催化剂具有很好的低温氧化活性和热稳定性,且价格低廉。本论文研究了铜铈催化剂的表面结构、氧化还原性能及其在甲烷催化燃烧中的应用。
载体CeO2的制备方法对负载型CuO/CeO2催化剂的晶粒大小、晶体形貌、表面性质、氧化还原性能有较大影响。硝酸盐热分解法制备的CeO2负载的铜催化剂具有最小的晶粒和最高的铜分散度,较多的表面氧缺位以及高的甲烷催化燃烧活性。铜在载体CeO2上的最大分散容量约为5%,与载体CeO2有强相互作用的高分散铜物种(Cu2+,Cu+)可能是甲烷催化燃烧的主要活性中心。
铜铈比对溶胶—凝胶法制备的CuCe—CA催化剂的晶形结构、活性氧物种的分布有较大的影响。铜铈比为8:2时,催化剂的晶粒最小,铜铈之间产生强相互作用,有利于催化剂上各种活性氧物种的生成、转化和传递,活性最佳。络合剂柠檬酸的用量、焙烧温度对CuCe—CA催化剂的结构、表面性质以及催化活性也有较大的影响。Cu8Ce2-CA催化剂上甲烷催化燃烧动力学实验结果表明,甲烷催化燃烧反应级数m≈1,反应速率常数K=32.88,反应速率方程为rT=625K=32.88CM
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