基于二硫化钼固态纳米孔生物分子传感器的研制

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基于纳米孔的生物分子检测方法被认为是第三代基因测序技术最具竞争力的手段,而二硫化钼(MoS2)纳米孔作为一种超薄二维材料固态纳米孔,在DNA测序和蛋白质检测中都显示出巨大的潜力。本文以研究二硫化钼纳米孔进行生物分子检测为目标,搭建纳米孔制备和测试平台,对二硫化钼纳米孔进行制备和离子电流性能研究,并探究DNA分子和BSA蛋白质分子在二硫化钼纳米孔中的易位规律。具体工作和成果如下:1)采用机械剥离的方法获取单少层的MoS2样品,通过转移的方式将MoS2薄膜转移至氮化硅基底上,用聚焦离子束刻蚀出MoS2纳米孔。2)通过测量MoS2纳米孔在不同直径和不同浓度、不同pH的KCl溶液中的I-V曲线,研究了纳米尺度受限空间内MoS2纳米孔在电解质溶液中的流变特性。发现纳米孔的电导和纳米孔的孔径呈正相关。低浓度时,电导主要由纳米孔壁面电荷所决定,高浓度时,电导逐渐接近体态KCl溶液的电导。而在较低浓度下,MoS2纳米孔的壁面电荷随pH变化而变化,pH值增加,壁面电荷密度增大MoS2纳米孔的电导也随之升高。3)通过改变外加电压、KCl溶液浓度、KCl溶液pH,研究这些因素对DNA分子通过MoS2纳米孔的影响。实验结果发现,随着电压的升高,λ-DNA通过MoS2纳米孔时所产生的阻塞电流信号幅值和标准幅值比都随着电压的升高而升高,过孔时间随着电压的升高而减小。随着KCl溶液浓度由的降低,λ-DNA通过MoS2纳米孔时产生的阻塞电流信号幅值随之下降,标准幅值比却随之升高,同时过孔时间减少。4)进行了λ-DNA通过MoS2纳米孔和Si3N4纳米孔的对比实验,MoS2纳米孔所产生的阻塞离子电流幅值明显高于通过Si3N4纳米孔的阻塞离子电流,归一化后的标准幅值比提升了3倍,证明二硫化钼薄膜具有更高的灵敏性和信噪比。5)通过MoS2纳米孔进行了不同电压、不同KCl浓度的BSA分子过孔实验,并分析电压和溶液浓度对BSA分子通过纳米孔的幅值、标准幅值比和过孔时间的影响。实验结果发现,随着电压的升高,BSA通过MoS2纳米孔时所产生的阻塞离子电流标准幅值比随之下降,过孔时间随着电压的升高而减小,BSA分子会随着电压的升高而产生解折叠现象。而当KCl溶液浓度减小时,BSA分子通过MoS2纳米孔时产生的阻塞电流信号标准幅值比升高,同时过孔时间减少。6)研究了BSA分子通过MoS2纳米孔时的过孔方式。对比发现,BSA分子主要以折叠、解折叠、和纳米孔产生相互作用三种方式通过MoS2纳米孔。
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