包覆氧化物对铥掺杂钛酸锶钡基陶瓷组织及性能的影响

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近年来,钛酸锶钡基陶瓷因其良好的介电性能,作为对环境友好且易于制造的无铅陶瓷被广泛应用于电子工业。但是高介电损耗引发电子工业中电容器热击穿现象,影响了其可靠性。通过溶胶凝胶法制备了Tm掺杂钛酸锶钡基无铅铁电陶瓷(Ba0.7Sr0.3Ti0.9925Tm0.01O3),获得了较大的介电常数,可潜在的应用于超级电容器领域。为了进一步改善其性能,本文在此基础上采用复合和包覆改性方法,通过溶胶-沉淀法制备了BST-CuO、BST@Y2O3和BST-La2O3复合陶瓷,研究了CuO、Y2O3和La2O3对BST基陶瓷制备工艺、微观结构及介电性能的影响。研究确定BST-CuO、BST@Y2O3和BST-La2O3陶瓷粉体的煅烧温度均为750,该温度下的陶瓷粉体分散性好且粒径均匀;BST、BST-CuO、BST@Y2O3和BST-La2O3陶瓷块体的终烧结温度分别为1250、1250、1300和1330,该温度下的陶瓷晶粒细小且结构致密。随CuO添加量的增加,BST-CuO陶瓷的晶粒尺寸从2.70μm降至1.85μm。当CuO添加量从1 mol.%提高到7 mol.%时,其介电常数从1800升高至10000左右,添加7 mol.%CuO的BST基陶瓷其介电损耗低于0.02,高温环境下性能稳定。由于BST-9 mol.%CuO陶瓷中析出富Cu相导致陶瓷绝缘性能降低,其介电常数降至2000。TEM结果证实了Y2O3以非晶态包覆在BST粉体表面。随Y2O3含量增加,BST@Y2O3陶瓷的晶粒尺寸从0.80μm降至0.54μm。但当Y2O3添加量大于3 mol.%时,BST基体中出现Y2O3第二相。随Y2O3添加量的增加其介电常数从20000降至1000,当Y2O3添加量为3 mol.%时,其介电损耗低于0.1。XRD和拉曼分析证明了添加La2O3后的BST基陶瓷经过高温烧结,La3+进入BST晶格中。随La2O3含量增加,其晶体结构先由立方结构转变为四方结构后又转变为立方结构。当La2O3添加量小于5 mol.%时陶瓷晶粒尺寸从约为0.60μm降至0.30μm。当La2O3添加量大于5 mol.%时,BST-La2O3陶瓷晶粒尺寸从约为0.30μm增至0.45μm。随La2O3添加量的提高其介电常数从3000降至200左右,当La2O3添加量为1mol.%时,其介电损耗低于0.05,适用于中低温工作环境。
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