近些年,随着社会的不断发展,传统锂离子电池能量密度越来越无法满足当前高能量密度储能的需求。由于高的理论比容量(1675 m Ah g-1)和能量密度(2600 Wh Kg-1),锂-硫（Li-S）电池逐渐成为新一代高性能储能系统的候选者。然而,锂-硫电池发展仍受限于单质硫和Li2S2/Li2S的电子绝缘性、电极反应过程锂枝晶生长以及多硫化锂（Li PS）溶解在电解液形成“穿梭效应”等。因此,研制出改善导电性,限制锂枝晶生长以及有效抑制多硫化锂溶解的新型硫基复合材料,是推动锂-硫电池发展的关键。本文立足于探索解决硫和Li2S2/Li2S的电子绝缘性、电极反应过程中多硫化锂溶解形成穿梭效应等问题。设计了金属/非金属多掺杂的碳纳米复合材料,利用碳纳米复合材料的优良导电性、非金属（B、N）杂原子以及过渡金属单质与Li PS之间的强相互作用,来改善硫基复合物的导电性,抑制多硫化锂的穿梭效应,提高锂-硫电池的容量以及循环稳定性,并积极探索电化学反应机制及规律。本工作主要内容如下:1.采用直接热解法制备了B/N共掺杂的分级多孔碳纳米片（B-N-CSs）硫宿主材料。研究发现,B-N-CSs材料具有类似石墨烯结构,高比表面积和丰富的微孔（1.1 nm）和小介孔（2.3 nm）,能够将硫活性物质限制在孔隙内。根据Lewis酸碱理论,共掺杂的B/N原子可以通过（Li-N）和（B-S）键相互作用进一步增强对多硫化锂的约束。S/B-N-CSs复合材料在0.5 C时可逆容量高达772 m Ah g-1容量,并且在500周循环平均衰减率仅有0.09%。甚至,当硫正极载硫量达到4.6mg cm-2时,0.2 C循环100周容量仍保持率为87.1%,实现了良好的电化学稳定性。2.为了进一步增强宿主材料对硫正极电化学反应的催化性能,制备了金属钴和非金属N/B杂原子修饰的多孔碳纳米片（Co-NBC）硫宿主材料。研究表明,金属钴单质以及掺杂N/B杂原子能够提高碳基体的电导率,及对多硫化锂的化学作用,且金属钴能够促进对多硫化锂的液-液和液-固转化氧化还原动力学。锂-硫电池测试结果表明,S/Co-NBC复合材料在高倍率（5 C）条件下实现了509m Ah g-1的高比容量性能,在500周循环的容量衰减率仅有0.09%,实现了良好的循环稳定性。甚至在高硫负载(～4.6 mg cm-2)或低电解液添加量(～3μL mg-1)的苛刻条件下工作,S/Co-NBC正极也实现了良好的循环性能。3.制备了一种基于N掺杂碳纳米管负载金属镍纳米颗粒（Ni@NCNT）的催化材料,用于促进锂-硫电池电极反应动力学。通过涂覆修饰商业隔膜的方法用于锂-硫电池中。金属镍纳米颗粒表现出优异的催化能力,促进了多硫化锂转化,此外,Ni@NCNT涂覆层有效阻止了可溶性多硫化锂的溶解和扩散,有助于稳定S正极和Li负极。即使在硫正极上的硫含量高达70%,以及在低电解液/硫（E/S）比(3μL mg-1)下仍能实现良好的循环稳定性。当硫含量为12.2 mg cm-2时,可获得7.5 m Ah cm-2的高面积容量。本部分工作提出了一种简单的策略来探索高性能锂-硫电池在高硫负载和低电解液条件下的高效催化能力。4.提出了采用B/N共掺杂碳纳米管包覆镍纳米颗粒（Ni@BNCNT）作为高性能锂-硫电池的硫载体材料及隔膜修饰涂层的双重调控策略。研究表明,正极侧Ni@BNCNT的三维导电网络结构有利于硫的高利用率,极性金属纳米镍颗粒与B/N杂原子的协同作用增强了多硫化锂中间体的化学吸附。此外,Ni@BNCNT修饰层的使用可以进一步捕获可溶性多硫化锂,使其快速转化,防止向锂阳极扩散。采用S/Ni@BNCNT正极和Ni@BNCNT中间层的锂-硫电池具有高可逆容量和良好的循环稳定性。即使在高载硫量为3.5 mg cm-2和低电解液/硫（E/S）比为3μL mg-1的情况下,锂-硫电池也能获得优异的电化学性能。因此,基于催化主体和隔膜修饰层的有效结合,可为构建高性能锂-硫电池提出了新的有效策略。总之,本论文以有效抑制多硫化锂的溶解以及促进硫电极反应动力学性能为出发点,设计制备了多掺杂的碳纳米复合材料,通过物理约束和化学固定抑制穿梭效应,通过金属单质催化剂促进多硫化锂转化的氧化还原动力学,为构建高性能锂-硫电池储能体系及其商业化应用奠定了一定理论基础。