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在现代化社会中,塑料制品是人类生产生活中的重要组成部分。为改善塑料性质,尤其是降低塑料制品燃烧的危险性,人们在塑料制品中添加了多种阻燃剂和塑化剂。当前越来越多的国家和地区开始限制和禁止多溴联苯醚(PBDEs)阻燃剂的使用。有机磷酸酯(OPEs)作为主要的替代性产品,近十几年来用量迅速增加。然而最近的研究发现有机磷酸酯与多溴联苯醚类似,也具有潜在的生物毒性,因此引起了越来越多的环境学者的关注。然而当前对有机磷酸酯的研究主要集中在欧洲和北美内陆及近海地区,对南半球和亚洲地区的研究极少,其传输方式也并不明确。因此对南半球和远洋地区的研究可以填补人们对有机磷酸酯全球分布认识的空白。在此基础上,可以认识有机磷酸酯的全球分布模式并揭示有机磷酸酯的远距离传输途径,从而为评估和控制有机磷酸酯的全球污染提供科学依据。本文选取了东南极冰盖综合断面(拉斯曼丘陵—冰穹A)、格罗夫山地区和南大洋环南极航线等具有代表性的南半球区域,调研了多种有机磷酸酯在气溶胶和雪冰样品中的分布。在此基础上本文探讨了控制有机磷酸酯在南半球分布的影响因素,并研究了有机磷酸酯可能的传输途径。同时结合生态地质学原理和有机磷酸酯雪坑记录,提出了南极冰盖有机磷酸酯的生态地质学指示意义。本文涉及的主要研究内容和结果如下:(一)通过调研西太平洋、东印度洋、南大洋和东南极冰盖的有机磷酸酯污染现状,发现在上述地区均有不同程度的有机磷酸酯污染。首次在南极内陆冰盖检测到了有机磷酸酯的污染,首次进行了环南极有机磷酸酯调研,确证了有机磷酸酯已经传输到南纬75°附近,已经形成了全球性的污染。这一人工制品的全球传输可以指示人类活动对全球各区域的影响程度。(二)通过对南半球与北半球、近海区域与开阔洋面的有机磷酸酯污染状况的比较,发现总体有机磷酸酯的分布呈现北高南低、近海高远洋低的模式,北部人口密集区的平均浓度比南大洋开阔洋面的平均浓度高一到两个数量级。同时结合对气团来源的轨迹反演分析,确认了人类活动是有机磷酸酯的主要污染源。气团在大陆人口密集区的停留是引起样品中有机磷酸酯污染的主要原因,而采样前在开阔洋面停留的气团中有机磷酸酯污染程度明显较低。这也指示了人类活动是有机磷酸酯的主要来源。(三)首次提出海洋环流可能是污染热点的假说。通过分析研究区域中开阔洋面的表层洋流数据,计算采样区域的平均涡度并对比有机磷酸酯分布,发现开阔洋面有机磷酸酯浓度与采样区域平均表层洋流涡度呈现正相关关系。这一关系表明作为半挥发性污染物,有机磷酸酯虽然不能通过大气环流进行长距离传输,但海洋中的含有有机磷酸酯的塑料颗粒可能通过表层洋流在海水中进行长距离传输,并在表层环流中聚集,开阔洋面的有机磷酸酯污染很可能来自表层环流中聚集的塑料颗粒的释放。(四)通过分析格罗夫山地区表层雪样品和气溶胶样品中的有机磷酸酯分布,本研究发现在南极冰盖地区有机磷酸酯主要传输途径是大气传输,传输方式可能是与气溶胶颗粒结合。冰雪样品中的有机磷酸酯经历了沉降后的变化,在低积累率地区的雪样中有机磷酸酯被富集,而在高积累率地区的雪样中被稀释。这在今后对雪芯、冰芯样品中有机污染物记录的解释和对比中有参考价值。(五)通过分析东南极冰盖综合断面(拉斯曼丘陵一冰穹A)表层雪样品中的TCEP分布,本研究发现在距离海岸约650千米以远区域的表层雪样品中不能定量检出TCEP,而在靠近海岸约650千米以内区域的表层雪样品可以定量检出TCEP。与前人的研究对比可以发现,这一结果指示了东南极冰盖内陆部分和沿海部分不同物质来源,内陆部分的物质来源为大尺度长距离大气环流传输,有机磷酸酯不能通过这一途径进入南极内陆,而沿海部分的物质来源为中尺度大气环流传输,有机磷酸酯可以通过这一途径进入南极冰盖。在靠近海岸650千米以内的表层雪样品中的TCEP浓度与海拔高度显著正相关,这一结果说明TCEP在南极冰盖这一部分的分布受到冷浓缩效应的控制。(六)通过分析格罗夫山和东南极冰盖综合断面(拉斯曼丘陵一冰穹A)上多个雪坑的有机磷酸酯历史记录,本研究发现了有机磷酸酯浓度呈现出明显的年际或多年变化。而在南极冰盖综合断面距离海岸约630千米的关键点处的雪坑记录中呈现突变性的变化,这一结果显示有机磷酸酯具有指示南极大气环流变化和冰盖物质来源的潜在可能性。