论文部分内容阅读
本文采用均匀沉淀法,以不同类型的表面活性剂作为模板剂,运用模板分子组装理论,合成出不同摩尔比的铈锆固溶体(CexZr1-xO2)。分析研究了合成工艺参数(反应温度、时间、焙烧温度及时间、反应物的浓度、表面活性剂的种类及用量、铈与锆的摩尔比,等),对所制备的铈锆固溶体比表面积、晶体结构、储氧性能(Redox)的影响。在相同条件下(以CTAB 作为模板剂,80℃恒温沉化反应72h,以尿素为沉淀剂)制备了Ce-Zr-La,Ce-Zr-Y 三组份固溶体。较详尽地研究了铈、铈锆、铈锆钇(镧)等不同的化学组分、同一化学组分不同晶体结构、同种结构下不同比表面积对储氧量(OSC)的贡献,并分析探讨了储氧性能的影响因素及作用机理。. 通过XRD、BET、BJH 等手段测试分析了CexZr1-xO2 晶体结构、比表面积、孔结构。实验表明当阳离子表面活性剂(CTAB)浓度为0.2mol/l 时,铈锆固溶体比表面积最大(142m2/g);反应沉化时间为72 小时,可获得纳米棒状晶体结构的铈锆固溶体,在24h-72h 内随着反应时间的延长,颗粒发生了由棒状-片状-棒状的变化过程;在80℃恒温沉化反应72 小时,合成的不同摩尔比铈锆固溶体中,Ce:Zr 为1:9 时,比表面积最大(172m2/g)。通过BET、SEM、TEM、OSC 等测试方法,分析了CeO2、CexZr1-xO2、Ce-Zr-La、Ce-Zr-Y 等在350℃条件下的晶体结构、比表面积对Redox 性能的影响。结果显示,CexZr1-xO2 储氧性能最好、Ce-Zr-La(Y)好于CeO2;铈锆固溶体Ce:Zr 在5:5,6:4,7:3 时,均取得较高的储氧量。最后得出结论铈锆固溶体的比表面积、体相结构、焙烧温度是储氧量重要的影响因素,并初步探讨了氧吸附的理论即氧迁移性能。