HfO2基薄膜电容器的电学特性和储能性能研究

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随着人们对器件集成度和便携性需求的增加,越来越多的小尺寸数据存储器件和储能设备应运而生。而传统材料和传统结构一直在应用中存在诸多弊端,例如传统钙钛矿材料与互补金属氧化物(Complementary-Metal-Oxide-Semiconductor,CMOS)工艺不兼容,传统化学电池和燃料电池难以在小尺寸器件中实现供能以及充放电速率不理想等。这些问题都严重限制了器件的进一步小型化和集成度的增加。而二元氧化物HfO2由于与CMOS技术的兼容性一直被广泛应用,通过掺杂和应变等条件诱导出HfO2中的铁电性与反铁电性使得这种材料在数据存储和储能方面具有巨大的应用潜力。目前已经有许多有关HfO2薄膜的性能及其物理机制的研究。然而,对于HfO2薄膜的输运机制仍然缺乏系统的研究,而在HfO2用于储能的研究中其储能性能仍不理想。因此本文对以下几个内容进行了研究:1.对La:HfO2进行了生长工艺上的探索,包括对其表面起伏的测试,对薄膜物相结构的分析和最终薄膜铁铁电性的表征,并分析得出HfO2铁电性的起源。制备了表面具有原子级平整且铁电性良好的La:HfO2薄膜。2.研究了Pt/La:HfO2(4 nm)/La0.67Sr0.33Mn O3和Pt/La:HfO2(8nm)/La0.67Sr0.33Mn O3结构中的输运机制,利用X射线光电子能谱对其能带结构进行了测量,并通过对不同温度下的电流-电压关系的拟合分析得出其输运机制。在4nm样品中,在50 K-100 K的温度范围内输运机制为直接隧穿,100 K-300 K温度下为声子辅助的非直接隧穿。而在8 nm样品中,输运受La:HfO2/LSMO界面势垒的影响,在正向电压下输运机制为热辅助隧穿,反向电压下为Fowler-Nordheim隧穿.3.研究了Ba:HfO2的储能性能,发现在Ba:HfO2薄膜中,通过精确控制薄膜的生长温度和生长激光能量,可以诱导出非晶态的Ba:HfO2的薄膜,在这种状态下的薄膜其储能密度可达到128.6 J/cm~3。通过改变Ba元素的掺杂比例,可以观察到薄膜会发生萤石结构-非晶的转变,而这种非晶态材料的出现可以大大提高薄膜的击穿场,从而实现高密度的储能特性。
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