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燃料电池技术是洁净、高效的能源技术,其关键技术之一就是氢气的制造。乙醇水蒸气重整反应展现了在制氢技术上的优越性,是将来主要的制氢技术之一,因此受到广泛的关注。钴基氧化铝催化剂具有活性高、成本低等特点,但其副产物较多,且易烧结积碳,稳定性不佳。本论文对添加了稀土金属氧化物(氧化铈、氧化镧和氧化钇)的钴基氧化铝催化剂进行了研究。
本工作以硝酸钴、硝酸铈、硝酸镧、硝酸钇和氧化铝为原料,采用浸渍法制备了添加稀土氧化物的钴基氧化铝催化剂。考察了活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间等制备条件和稀土氧化物种类、负载量以及反应空速、反应温度等条件对催化剂结构以及乙醇水蒸气重整反应性能的影响。实验采用X射线衍射仪、比表面积分析仪和热重分析仪对催化剂进行表征。
本工作得到以下主要实验结果:
(1)以浸渍法制备钴基氧化铝催化剂的较优条件为Co3O4含量10wt%,焙烧温度500℃,焙烧时间4h。
(2)XRD实验结果表明,添加助剂CeO2的催化剂的主要物相组成为Co3O4、CeO2和Al2O3,催化剂组分的分散程度和相互作用对催化剂的性能有很大影响。
(3)稀土氧化物助剂CeO2、La2O3、Y2O3提高了钻基催化剂的选择性,可减少积碳,增强催化剂的稳定性,其中La2O3表现较佳。
(4)稀土氧化物助剂的负载量对催化剂性能有很大影响,在实验范围内负载量为18wt%的催化剂的反应性能最优。
(5)10Co18La/Al2O3催化剂在40ml/h·gcat反应空速和500℃反应温度条件下表现出较好的活性和选择性,乙醇转化率达到92%,氢气和二氧化碳选择性分别为72%和18%。