【摘 要】
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固态锂电池因具有高能量密度和高安全性的优点而被认为是最有希望取代液态锂离子电池的下一代电池发展方向之一。但固态电解质存在室温下离子电导率低、与电极界面接触差、抑制锂枝晶生长能力弱等问题,这些问题一直阻碍着固态锂电池的发展。本文针对上述问题,以多孔聚乙烯膜（PE）为骨架,采用紫外光引发交联聚合法制备了刚柔并济的聚丙烯酸酯基复合固态电解质薄膜,并根据聚丙烯酸酯电解质的特点,提出电解质超薄化、电极/电解
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固态锂电池因具有高能量密度和高安全性的优点而被认为是最有希望取代液态锂离子电池的下一代电池发展方向之一。但固态电解质存在室温下离子电导率低、与电极界面接触差、抑制锂枝晶生长能力弱等问题,这些问题一直阻碍着固态锂电池的发展。本文针对上述问题,以多孔聚乙烯膜（PE）为骨架,采用紫外光引发交联聚合法制备了刚柔并济的聚丙烯酸酯基复合固态电解质薄膜,并根据聚丙烯酸酯电解质的特点,提出电解质超薄化、电极/电解质界面集成及半固态化设计,以改善电极与电解质的界面结合,提高电池的倍率和循环稳定性。主要研究内容和成果包括:（1）采用紫外光引发交联聚合法制备了具有双层结构刚柔并济的聚醚丙烯酸酯（PEA）电解质膜（EM）,研究了不同配方和工艺对电解质膜的电化学性能影响。研究发现:PEA电解质膜表面多孔,膜厚度约30μm,拉伸强度为53.7MPa,室温离子电导率为1.5×10-4S/cm,离子迁移数为0.81,电化学窗口为4.8 V。因为PEA电解质膜较厚且表面为多孔结构,与电极接触差,电池的循环性能不理想。NCM622/Li电池在0.5 C下循环150圈,比容量保持率为46%,在2 C下电池严重极化无法工作。（2）针对PEA固态电解质膜厚度大、表面疏松多孔,导致锂离子传输距离增加、锂离子不均匀沉积加重的问题,提出制备单层结构的超薄PEA固态电解质膜（UT-PEA）。研究发现:UT-PEA内部紧实致密,表面无孔洞;超薄工艺改善了界面接触,降低了电池的界面阻抗。骨架为具有收缩倾向的电解质提供了支撑,防止了孔洞产生,电解质的抗拉强度提高1倍;厚度仅10μm的电解质膜为离子传输提供更短路径,离子电导率虽为1.11×10-4S/cm,但离子电导提高了1倍达到218 m S,离子迁移数为0.93。此外,UT-PEA电解质膜表现出优于PEA EM的锂枝晶抑制能力,组成的NCM622/Li电池在0.5 C下循环150圈,比容量保持率为73%,在2 C下电池的比容量达到120 m Ah/g。（3）针对正极/电解质界面问题和聚合物聚合后收缩的问题,用粗糙的正极代替PE骨架起到支撑作用,在正极表面原位聚合了PEA电解质层（IEEM）,研究原位聚合的集成结构与电池电化学性能的关系,并研究了正极原位聚合工艺对使用不同正极及不同负极电池的适用性。研究发现:电解质渗透入正极内部,粗糙正极抑制了电解质的收缩。NCM622/Li电池在0.5 C下循环200圈容量保持率为81%,在2 C下电池的比容量达131.2 m Ah/g,在4 C下循环5圈后在0.5 C下循环200圈比容量保持率依然达到80%,表现出良好的界面稳定性和循环性能。该正极原位聚合工艺对使用Li Co O2、Li Fe PO4正极及石墨、硅碳负极的电池同样具有较好的适用性。（4）针对PEA电解质易收缩特点及制备过程复杂耗时等问题,提出以丁二腈与乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯交联聚合形成聚丙烯酸酯/丁二腈复合半固态电解质膜（PASN）,研究了不同配方和工艺对电解质膜的电化学性能影响。研究发现:电解质具有光滑的表面,离子电导率达1.5×10-4S/cm,锂离子迁移数为0.77,电化学窗口＞5 V,对锂金属具有良好的电化学稳定性。NCM622/Li电池在0.5 C下循环200圈,比容量保持率为93%,循环600圈后容量保持率为55%,展现出良好的循环稳定性。
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