【摘 要】
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燃料电池是一种清洁高效的新型能量转换系统,通过将燃料中的化学能直接转化成电能,不存在卡诺循环,因而具有转换效率高的特点。并且由于燃料与氧气之间的反应没有气体污染物的排放,具有环境友好的特点。在如今环境污染和能源枯竭问题日益严峻的情况下,发展高效燃料电池具有一举两得的作用,因此燃料电池近年来发展十分迅速。特别是质子交换膜燃料电池(PEMFC)被认为是最有希望成为以后汽车的主要动力来源,因而对PEMF
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燃料电池是一种清洁高效的新型能量转换系统,通过将燃料中的化学能直接转化成电能,不存在卡诺循环,因而具有转换效率高的特点。并且由于燃料与氧气之间的反应没有气体污染物的排放,具有环境友好的特点。在如今环境污染和能源枯竭问题日益严峻的情况下,发展高效燃料电池具有一举两得的作用,因此燃料电池近年来发展十分迅速。特别是质子交换膜燃料电池(PEMFC)被认为是最有希望成为以后汽车的主要动力来源,因而对PEMFC的研究也越来越广泛和深入。但是,由于阴极氧还原反应较高的过电势以及复杂的动力学条件,大大阻碍了 PEMFC的发展。此外单金属铂催化剂依然具有成本高,稳定性差等问题。Pt和Pd都具有高的催化活性,在燃料电池等研究领域发挥着举足轻重的作用。特殊形貌的贵金属纳米合金催化剂,通过调控材料的表面结构和电子结构,从而改善电催化性能。本论文通过使用简便的一步合成法,高效低成本地合成不同形貌的Pt-Pd纳米结构催化剂,并研究了他们作为阴极氧还原催化剂材料的物化性能。具体内容和结论如下所述:(1)一步法合成Pt-Pd纳米枝晶催化剂及其氧还原性能研究在这个工作中,我们报道了一种采用碘离子和聚乙烯吡咯烷酮(PVP),通过调节乙二醇中铂和钯的进料比(Pt3Pd1,Pt2Pd1,和Pt1Pd1)一步法简便合成三种不同形貌的纳米枝晶结构的方法。通过透射电镜和高分辨透射电镜表征,我们发现纳米枝晶具有富铂的表面,且表面含有丰富的高指数晶面,提供了大量的催化活性位点。在负载商业Vulcan-72碳粉后,我们最终得到了用于阴极氧还原的Pt-Pd纳米枝晶催化剂,并进行了氧还原活性和加速稳定性测试。其中,Pt1Pdc/C催化剂于0.9V(vs RHE)条件下,具有最好的质量活性(1.164Amg-1Pt)和比活性(1.33mAC1cm-2),分别是商业TKK-Pt/C(46.7wt%)的7.76和5.32倍。同时,相比于Pt/C催化剂,三种Pt-Pd纳米枝晶催化剂拥有更加优越的循环稳定性能。这些结果为我们设计路线简单、成本低、催化活性和耐久性出色的催化剂提供了一个有吸引力的方法。(2)简便合成Pt-Pd不对称凹面纳米立方体催化剂及其氧还原性能研究在这个工作中,我们采用N-N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂,在碘离子和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的作用下,一步法简便合成了Pt-Pd不对称凹面纳米立方体(Pt-Pd SBCNCs)。由于不加搅拌情况下扩散受到抑制,并且由于封端剂的作用,新形成的原子会聚集到纳米立方体的顶点和/或棱上,最终导致Pt-Pd SBCNCs的形成。通过物理和电化学的表征我们发现,Pt-Pd SBCNCs具有富铂的表面,表面含有大量多种高指数晶面({210},{310},{410},{610},{720}等)。这些特点使Pt-Pd SBCNCs具有优越的氧还原反应性能,比活性和质量活性分别比商业TKK-Pt/C高7.7和6.2倍。此外,它同样表现出出色的稳定性能,在经过15,000圈加速稳定性测试后半波电位只损失了30 mV。本工作为合理设计具有优异的ORR催化活性和耐久性等实际应用的电催化剂提供了一种简单而有效的策略。
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