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砷污染是亟待解决的环境问题,离子液体是当前研究的热点。本论文以碳纳米管为载体,以离子液体为负载试剂,通过浸渍法制备了离子液体负载型碳纳米管吸附材料,考察了吸附材料对砷的去除效率。具体的研究工作主要集中在以下三个方面。
1)离子液体的合成:以三甘醇、对甲苯磺酰氯和二乙醇胺为原料,制备了中间体单氮杂冠醚。通过单氮杂-15-冠-5与一些常用酸反应,氮甲基单氮杂-15-冠-5与溴代烷烃反应,制备了一类阳离子为冠醚结构的冠醚型离子液体。通过FT-IR、1H NMR、MS和元素分析等分析方法对中间体及离子液体的结构进行了表征;研究结果表明,中间体结构与文献报道结果一致;氮杂冠醚型离子液体结构与预期结构相符。研究了冠醚型离子液体在常规溶剂中的溶解性,结果表明冠醚型离子液体一般不溶于弱极性溶剂,易溶于极性较强的溶剂。通过热重分析方法分析了离子液体的热稳定性,结果表明所合成的六种离子液体都有较好的热稳定性(热分解温度均大于200℃)及比较宽的液态温度范围。
2)离子液体负载型碳纳米管吸附材料的制备:以N-甲基,乙基单氮杂-15-冠-5溴化季铵盐、N-甲基,丁基单氮杂-15-冠-5溴化季铵盐、1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐及四丁基六氟磷酸铵四种离子液体为负载试剂,市售碳纳米管为载体,采用浸渍法技术制备了四种离子液体负载型碳纳米管吸附材料。通过扫描电子显微镜(SEM)、元素能谱分析(EDX)、热重分析(TGA)和x射线衍射(XRD)等分析手段进行了表观特征和热性能的研究。结果表明通过浸渍法成功制备了离子液体负载型碳纳米管吸附材料,负载离子液体后碳纳米管的分散性变差,离子液体负载型碳纳米管与负载的离子液体的热分解温度一致。
3)离子液体负载型碳纳米管吸附材料对砷的吸附性能研究:分别采用静态法和动态法研究了离子液体负载型碳纳米管对As(Ⅲ)和As(V)的吸附性能。静态吸附实验结果表明,离子液体负载型碳纳米管对As(Ⅲ)和As(V)的吸附容量大小次序为Nmb-CNT>Nme-CNT>tBu-CNT>Im-CNT,对As(Ⅲ)的吸附能力强于对As(V)的吸附能力;离子液体负载型碳纳米管对砷的吸附行为属于单分子层的化学吸附,吸附行为符合Langmuir吸附。动态吸附实验结果表明,离子液体负载型碳纳米管对As(Ⅲ)和As(V)的吸附容量比静态吸附时有明显提高:Nmb-CNT、Nme-CNT、tBu-CNT和Im-CNT对As(Ⅲ)的静态吸附容量分别为10.04、9.901、8.734和8.576mg·g-1,动态吸附容量为14.271、13.328、9.874和8.773 mg·g-1;Nmb-CNT、Nme-CNT、tBu-CNT和Im-CNT对As(V)的静态吸附容量分别为9.269、9.158、6.707和4.654mg·g-1,动态吸附容量为12.175、11.823、9.184和6.145mg·g-1。动态吸附得到Nmb-CNT,Nme-CNT,tBu-CNT和Im-CNT对As As(Ⅲ)的贯穿吸附容量为7.061,6.587,5.06和4.06 mg·g-1,对As(V)的贯穿吸附容量为6.358,6.107,5.06,3.052 mg·g-1。静态脱附研究结果表明离子液体负载型碳纳米管具有良好的脱附性能,用0.1mol·L-1的盐酸溶液就可以实现砷的脱附,脱附效果良好。