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近几年来,甲烷二氧化碳重整制取合成气过程受到国内外学者的广泛关注,与甲烷水蒸汽重整、甲烷部分氧化制取合成气过程相比,该过程有以下优点:首先,气体产物中氢气和一氧化碳的比例接近1:1,因此可直接作为羰基合成以及费—托合成的原料;第二,它可以减少二氧化碳和甲烷这两种温室效应最大的气体的排放,有非常重要的环境效益;然而,影响该过程实现大规模工业化的主要问题在于,该过程是一个强吸热反应,这就需要很高的反应温度达到高的转化率。但在如此高的反应温度下,催化剂容易形成积碳结焦而失活。以镍为活性组分的催化剂由于催化活性高,价格较贵金属催化剂便宜而广泛用于甲烷二氧化碳重整过程。研究发现,通过选择合适的载体、向催化剂中添加助剂、控制催化剂组分比例以及改善制备操作工艺等方法可以提高镍基催化剂的性能。本文制备了镍金属担载量为8.5%(wt%)、MgO助剂担载量为2%的甲烷二氧化碳重整反应的Ni-MgO/γ-Al2O3催化剂。设计了甲烷二氧化碳连续重整固定床反应器。首先在常压、原料气空速1200h-1、CH4/CO2=1:1、700℃和800℃下分别进行了催化剂活性和稳定性实验。在此基础上,重点研究了反应温度、气体空速和原料气中甲烷与一氧化碳体积分数的比值对甲烷二氧化碳重整反应的影响规律。实验结果表明,反应温度对该镍基催化剂上的甲烷二氧化碳重整反应影响效果显著:随着反应温度的升高,甲烷和二氧化碳转化率、氢气和一氧化碳的选择性增加较快。反应温度的不同对合成气中一氧化碳与氢气的体积比影响很大,这为通过调节反应温度而得到需要的二者的体积百分比的合成气提供了可能。原料气空速对甲烷二氧化碳重整反应有较大影响:随着原料气空速的增加,甲烷和二氧化碳转化率都有一定程度的下降;氢气和一氧化碳选择性的下降幅度都较小;合成气中一氧化碳与氢气的收得率出现一定幅度的下降趋势。原料气中二氧化碳与甲烷体积比对甲烷和二氧化碳转化率影响较大:随着原料气中二氧化碳与甲烷体积比的增加,甲烷转化率增加,而二氧化碳的转化率却降低。当原料气中二氧化碳与甲烷体积比为1时,合成气的收得率最高。