【摘 要】
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目前,工业化学品的生产仍然依赖于传统石油资源,随着化石燃料的不断消耗,其持续供应成为一个棘手的问题。此外,与石油资源相关的环境问题仍具有很高的风险,因此迫切需要寻找工业化学品生产的可再生替代资源。而由于海产资源丰富,如果利用甲壳素生物质,将其转变为高附加值的工业化学品,在增加经济收益的同时,对海水垃圾管理、环保和解决资源危机,也具有很大的积极意义。甲壳素生物质中富含大量氮元素,能够为许多含氮化学物
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目前,工业化学品的生产仍然依赖于传统石油资源,随着化石燃料的不断消耗,其持续供应成为一个棘手的问题。此外,与石油资源相关的环境问题仍具有很高的风险,因此迫切需要寻找工业化学品生产的可再生替代资源。而由于海产资源丰富,如果利用甲壳素生物质,将其转变为高附加值的工业化学品,在增加经济收益的同时,对海水垃圾管理、环保和解决资源危机,也具有很大的积极意义。甲壳素生物质中富含大量氮元素,能够为许多含氮化学物质的制备提供大量氮源。开发新的绿色溶剂、催化剂也是生物质利用最重要的课题,离子液体(ILs)以及密切相关的低共熔溶剂(DES)作为催化剂、溶剂类型,已成为近年来“绿色化学”领域研究的热点。本文研究的主要内容是开发一系列新型绿色ILs作为催化剂,将其应用于甲壳素生物质降解转化为3-乙酰氨基-5-乙酰基呋喃(3A5AF)和5-羟甲基糠醛(5-HMF),通过优化反应条件,得到最高产率。对12种ILs进行了研究,吡嗪基盐酸离子液体表现出较好的催化性能,3A5AF的收率可达36.94%。进一步加入硼酸和Ca Cl2,190℃处理60min,N-乙酰氨基葡萄糖(NAG)的转化率为100%,3A5AF的收率可提高到69.54%。此外,通过13C NMR和HPLC-MS阐明了反应机理。ILs在壳聚糖转化5-HMF反应中同样具有催化效果,仅用三乙基二胺硫酸盐离子液体,5-HMF的收率可达28.22%。进一步对实验条件进行优化,5-HMF的收率可提高到45.26%。低共熔溶剂(DES)可归类为室温ILs的一个子类,因为许多特性和性质与ILs相似,在本文中研究了甲壳素生物质在醇铵类低共熔溶剂中通过常规加热的溶解性。醇铵盐酸盐/硫酸(1:1)体系能够快速溶解甲壳素生物质,并将其降解成小分子。通过高效液相-质谱可以检测到甲壳素与壳聚糖的单体,以及少部分的高附加值化学品。另外三乙醇铵/乳酸(1:4)体系较好的溶解了微量甲壳素,通过常规加热到170℃,溶解24h,甲壳素溶解度达到0.35%w/w。通过FTIR、扫描电镜技术观察甲壳素溶解前后结构特征,证实甲壳素在DES的溶解。
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