吡啶酰胺的超分子配位特性与多尿嘧啶生物活性研究

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合理构筑具有新颖结构和特殊功能的超分子配合物是当前晶体工程的研究热点之一。本文设计并合成了一系列新型的吡啶酰胺类配体,通过配位键和氢键等弱相互作用的自组装,得到了17个未见文献报道的超分子配合物。应用红外、元素分析以及X-射线衍射技术对这些配合物的结构进行表征。并讨论了在自组装过程中影响配合物网络结构的因素,研究了这类配体构筑配合物过程中的一些规律,论文主要内容如下:1、简要介绍本论文工作的研究背景,并对吡啶酰胺类配体的配位化学研究进展进行简要的总结。2、合成与表征了二十四个新型的吡啶酰胺类配体,并测定了四个有代表性配体的晶体结构,分析了它们在固态下通过分子间氢键作用形成超分子网络结构的自组装行为。3、以含杂芳硫基的吡啶酰胺类化合物为配体,通过配位键和氢键等弱相互作用力与一价、二价金属盐自组装,合成得到10个具有超分子网络结构的配合物。结合量化计算讨论了此类吡啶酰胺配体的配位特点,发现这类配体的配位行为是由电子效应和位阻效应共同决定的。首次利用这类配体在乙腈/乙醇体系中与CuI作用得到了一个具有新颖结构的氰基桥联多核CuI配位聚合物。4、以双吡啶酰胺类化合物为配体,通过配位键和氢键等弱相互作用力与一价、二价金属盐自组装,合成得到7个具有超分子网络结构的配合物。研究了这类配体的配位特点,讨论了不同的金属离子以及阴离子对配合物的网络结构的影响。5、用5-氟尿嘧啶与一系列多溴代物合成得到七种双5-氟尿嘧啶衍生物和一种三5-氟尿嘧啶衍生物。这八种化合物均为未见报道的新化合物,并用红外光谱、核磁共振氢谱、碳谱和元素分析对其结构进行了表征。首次测定具有三维超分子结构的三头5-氟尿嘧啶衍生物的晶体结构。对合成的5-氟尿嘧啶衍生物进行了体外抗肿瘤活性初筛。
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