基于钙钛矿量子点的超分辨研究

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钙钛矿量子点因为具有优良的单色性,极高的量子效率,通过成分调节可实现涵盖全可见光谱范围内发射波长等优良特性,被逐步应用于各类高新科技领域,如各类显示系统,太阳能电池元件,亦或是荧光显微镜的荧光探针。其中,将钙钛矿量子点作为荧光探针正获得生物以及医疗卫生领域的专业人士越来越多的关注。而若想将钙钛矿量子点作为荧光探针更好地应用于相关领域,对其光学分辨率的提高,以及对其分辨率提高后光学性质的探索都具有很高的应用研究价值。首先是光学分辨率的提高方式,因为存在衍射极限的限制与干扰,以共聚焦系统为代表的传统光学显微系统的最大分辨率一般为200nm以上。近年来,受激辐射损耗(STED)超分辨技术与钙钛矿量子点的契合获得了业内人士的广泛关注,因为钙钛矿量子点较长的荧光寿命,较大的吸收截面使其可以实现低损耗光功率的STED超分辨成像,相对于传统染料分子需要的损耗光功率低1至2个数量级,能更好的避免高功率激光对量子点器件的应用带来的条件限制。另一个关注点便是超分辨情况下钙钛矿量子点的光学性质变化,因为超分辨所实现的是将原本的自发辐射转换成受激辐射,并将这部分受激辐射过滤掉从而实现分辨率提高的效果,在自发辐射转换成受激辐射的过程中难免会发生荧光寿命,荧光闪烁,单光子发射等光学性质的改变,如果可以在原位超分辨成像的基础上更为透彻地分析其中的物理原理,那么将对钙钛矿量子点的应用提供非常宝贵的建议。针对以上描述,本文主要研究工作以及创新点有:1.搭建完成由连续激光做为损耗光,脉冲激光作为激发光,与共聚焦系统相结合的超分辨扫描成像系统。通过不断改善优化该系统,从而利用受激辐射损耗技术与共聚焦技术相结合,实现CsPbBr3钙钛矿量子点的原位超分辨扫描成像,横向分辨率最高70nm。不仅实现了扫描区域单个量子点的原位超分辨成像,也成功实现了消除多余荧光后通过光学成像与光学性质分析,使原本无法分辨为单个量子点的区域明确判定为单个量子点的扫描效果。2.采用热注入法(Hot Injection)合成了适用于该系统的稳定的CsPbBr3钙钛矿量子点与CsPbI3钙钛矿量子点样品,并对样品的各类物理性质进行表征。3.利用TCSPC(Time-Correlated Single Photon Counting)系统,在实现了对CsPbBr3纳米晶的超分辨成像的基础上进一步分析其荧光闪烁特性的改变,发现高功率损耗光的加入抑制了其亮态的存在比例,并缩短了钙钛矿量子点的荧光寿命,因为受激辐射使原本的激子复合转换成了其他的非辐射复合方试。4.本系统不仅首次实现了原本就具有反聚束效应的CsPbBr3钙钛矿量子点的单光子发射效率的提高;也成功使原本无法分辨出单光子发射源的区域,在超分辨显微成像后显现出了反聚束效应,成功分辨出单光子发射源的位置。
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