【摘 要】
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烷烃加氢异构化催化剂的研究和开发,对高品质润滑油和柴油生产有重要意义。本论文通过调控分子筛的孔结构、酸性与晶粒尺寸,研究了载Pt双功能催化剂异构化活性与其酸性、金属
【出 处】
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中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）
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烷烃加氢异构化催化剂的研究和开发,对高品质润滑油和柴油生产有重要意义。本论文通过调控分子筛的孔结构、酸性与晶粒尺寸,研究了载Pt双功能催化剂异构化活性与其酸性、金属性以及分子筛的择形性之间的关系。不同分子筛的异构化性能的比较显示,具有温和酸度与一维十元环直孔道的SAPO-11担载铂催化剂,具有最高的异构化收率。硅烷化处理可以选择性覆盖外表面的酸性位,抑制裂化反应,同时也窄化了SAPO-11的孔口尺寸。水热合成SAPO-11的研究发现,硅凝胶的单独析出,是导致杂晶相的生成,抑制其硅含量与结晶度提高的原因。通过老化与动态晶化的组合,抑制了硅凝胶的析出,合成出具有较高硅含量与酸度的分子筛,提高了催化剂异构化性能。溶剂热合成研究显示,多元醇较强的形成氢键能力,有利于SAPO-11分子筛的成核与晶化,进而提高其硅含量及酸性。本文首次以正硅酸乙酯、异丙醇铝为原料,乙二醇为溶剂合成出晶粒尺寸为50100nm的SAPO-11分子筛。相应的Pt/SAPO-11催化剂具有优异的异构化性能,在250oC、WHSV=1.0h-1, H2/n-C12=15.0,1atm,正十二烷的转化率89%,选择性可达90%,反应温度比常规水热合成的活性最好的催化剂的反应温度低30oC。模拟工业操作条件,在氢压8.0MPa的滴流床反应器中考察了催化剂的异构化性能,结果证实所设计催化剂对高压苛刻操作条件具有良好的适应性。
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