煤/聚乙烯亚胺交联复合螯合吸附剂的制备及性能研究

来源 :西安科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhengrs_2009
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重金属污染已成为当今最为严重的问题之一,直接危害人类和生物的健康。目前最常用的的方法为吸附法。为了解决目前螯合剂无法兼备良好强度与螯合特性的问题,本文以球磨后的褐煤超微煤粉、聚乙烯亚胺(PEI)为原料制备出一种新型煤/PEI交联复合螯合吸附剂。变质程度较低的褐煤被选择做为研究原材料,利用高能球磨制得超微煤粉,通过反应将聚乙烯亚胺(PEI)接枝到超微煤粉表面,并使其交联成型制得煤/聚乙烯亚胺交联复合螯合吸附剂。该反应分为两部进行:接枝和交联。接枝阶段考察了以下因素:接枝方法、偶联剂的种类和用量以及接枝反应的时间和温度;交联阶段考察了:交联剂的种类和用量,交联反应的时间和温度等因素。采用单因素法,根据重金属离子的吸附量情况来确定出最佳的制备工艺。考察了最佳条件下制备的煤/PEI交联复合螯合吸附剂分别对重金属离子Pb2+、Cu2+、Cd2+吸附动力学和等温线,并进行线性拟合。结果表明,煤/PEI交联复合螯合吸附剂的最佳制备工艺及参数为:接枝反应阶段:通过机械力偶联方式利用KH550制得改性煤粉,KH550用量为煤粉质量的3%;接枝温度为40℃,时间为4h,煤粉与PEI质量比为30:1;交联反应阶段:在碱性条件下,选择环氧氯丙烷作为交联剂,交联温度、时间分别为40℃和3h。对重金属离子Cu2+、Pb2+、Cd2+吸附量分别为59.88 mg·g-1,48.54mg·g-1,40.24mg·g-1,且均符合二级动力学和Langmuir等温式。对褐煤煤粉、接枝产物、终产物以及吸附重金属离子的物理、化学结构和性质的分析表征主要采用工业元素分析、红外光谱分析(FTIR)、扫描电镜(SEM)、N2吸附等方式,以确定制备以及吸附机理。褐煤煤粉的主要吸收峰为:在2920cm-1、1457cm-1、803cm-1附近为-CH2振动吸收峰,1035cm-1为Si-O对称伸缩振动峰,1618cm-1附近为C-N-H的弱振动吸收峰。比较接枝煤粉的红外光谱图与褐煤煤粉的红外光谱图可以看出,C-N-H的振动吸收增强。因此可以确定聚乙烯亚胺(PEI)接枝到煤粉表面。终产物主要吸收峰为:2870cm-1和1475cm-1处为C-H键的伸缩振动,3100cm-1处的较大宽峰位-COOH与C-H键共同形成,1250cm-1处为芳烃中C-H吸收峰,1650cm-1处的强烈吸收峰为C=O伸缩振动。吸附重金属离子后的主要吸收峰为:3417cm-1N-H伸缩振动,1629cm-1N-H弯曲振动,1400 cm-1强峰明显,为C-N伸展酰胺。通过峰值的出现、消失和振动的增强和减弱过程可以看出煤/聚乙烯亚胺交联复合螯合吸附剂(终产物)对重金属离子具有良好的吸附性能,同时推断出制备及吸附反应机理。扫描电镜(SEM)图谱可以清晰看到褐煤及终产物的表面结构分布,N2吸附确定褐煤、终产物以及吸附后的孔容、空面积和孔径之间的关系。
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