城市降雨径流和地表灰尘PAHs赋存迁移及其生态风险评价

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城市化和现代化的进程是城市环境变化的重要驱动力,伴随的人口及其生产和生活活动强烈集中,交通和工业活动使得大量的污染物进入城市环境中,为降雨径流污染提供了物质基础。城市不透水面的增加改变了降雨-径流的水文过程,加剧了面源污染物向水环境的排放。持久性有机污染物特别是多环芳烃(PAHs),由于其显著的致癌、致畸和致突变的“三致效应”越来越受到重视。本研究以美国环保署优控的16种PAHs作为研究对象,分析了降雨径流PAHs的污染特征、冲刷过程和生态风险,解析了径流水体PAHs的来源;由于地表灰尘是降雨径流污染的重要来源,故探讨了径流采样区地表灰尘PAHs的分布规律、PAHs在不同粒径灰尘的赋存特征和潜在的生态风险;讨论了PAHs在灰尘、雨水和径流多个介质的累积和迁移规律。不同土地利用方式所产生的的径流污染程度有很大差异,样点龙吴路∑16PAHs质量浓度最高,而校园最小。不同下垫面∑16PAHs和总悬浮颗粒物(TSS)场次降雨事件平均浓度(EMC)变化过程线显示出相同的空间分布趋势即交通道路>小区路面>小区屋面>校园路面。EMC值的空间分异主要与雨前下垫面污染物累积状况和汇水域特征有关。不同降雨事件PAHs的EMC值变化曲线表现出明显的时间变化趋势,即从5月~6月∑16PAHs质量浓度呈下降趋势,而9月又有所回升。污染物的冲刷过程受到降雨类型、下垫面污染物累积、径流量等一系列因素的影响。不同下垫面PAHs在径流初期都有较高的质量浓度,特别是颗粒相表现的更为明显,这主要与雨前干期污染物的累积有关。不同下垫面汇水域特征的差异对径流水体污染物的冲刷有较大影响。由于受降雨特征的影响,所研究的不同降雨事件径流样品溶解相和颗粒相变化过程基本呈单峰型。就初始冲刷而言,不同下垫面PAHs显示了不同的冲刷强度,且不同组分的PAHs冲刷的难易程度也不一样。不同的降雨事件,污染物的初始冲刷强度也不相同,初始冲刷受到了雨强和径流量等的影响。在道路降雨径流PAHs处理方面,对径流水体PAHs载荷与径流量的关系进行了分析,发现二者具有较好的线性关系,各环组分PAHs的载荷均集中于径流量较小的部分。由于对整场降雨径流污水处理是不现实的,且鉴于初始冲刷效应在污水处理具有重要的经济和生态意义,进一步用有效因子E(V)定量表征了污水早期处理的实效性。基于国家对BaP的污水排放标准并运用PAHs污水处理模型,通过计算得出,研究的道路降雨径流样品需要进行全部处理。所研究的降雨径流中发现,PAHs在固-液相的分配系数随颗粒物浓度的升高而降低即所谓的“颗粒物浓度效应”。灰尘在降水时被地表径流冲刷成为径流水体PAHs重要的“源”。径流采样区地表灰尘在不同下垫面PAHs含量有差别,其中工业区含量最大,而居民区最小。不同下垫面灰尘的累积状况也有所差别。灰尘的密度影响其迁移能力,而灰尘的粒径分布决定了灰尘颗粒物的可移性和清除效率,本研究中粒径为53-150μm的灰尘颗粒其密度基本在各个功能区比例最大,其次为粒径250-425μm的部分。不同粒径灰尘PAHs的赋存状况也有所差别,灰尘颗粒粒径<53μm的部分其PAHs质量浓度在各个功能区都是最高的,而粒径在250-425μm其PAHs含量在各个下垫面都是最小的。不同粒径的灰尘颗粒其PAHs含量的差别主要与灰尘颗粒的性质和密度有关。径流水体和灰尘颗粒中的PAHs主要来自石油类产品的泄露和燃烧源。相关分析表明,地表灰尘和径流水体的PAHs在来源一致性上有差别。生态风险分析表明,径流水体的毒性在不同样点差别较大。通过计算降雨径流PAHs风险商,径流水体中8种PAHs对个别水生生物的毒性不容忽视,已构成潜在危害。不同的土地利用类型灰尘颗粒毒性当量浓度(TEQ)值具有差别,总体来说,工业区TEQ值较大,而居民区TEQ值较小,不同粒径灰尘的TEQ值也不同。通过计算灰尘颗粒经皮肤接触、经口摄入和呼吸摄入的致癌风险,发现皮肤接触对总ILCRs贡献最大,且交通道路和工业区部分粒级灰尘致癌风险超过了10-5,已经有潜在的致癌风险。降水对地表灰尘的累积和PAHs赋存具有较大影响。通过对比灰尘、雨水和地表径流PAHs的分布,发现地表径流PAHs主要来自灰尘颗粒中的PAHs,湿沉降也有一定贡献。
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