F-T合成Fe-Mn催化剂预处理及还原动力学研究

来源 :中国科学院山西煤炭化学研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qq231582
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
F-T合成(FTS)是指将煤、天然气等含碳有机物气化生成的合成气经催化转化为液态烃类和其他化学品的过程。铁基催化剂因其低廉的价格、高的F-T活性和水煤气变换(WGS)反应活性被认为是F-T合成领域最具丌发价值的催化剂体系之一,因此有关铁基催化剂应用条件的优化成为该领域的重要研究内容。   本论文主要针对适用于浆态床运转的微球状Fe-Mn催化剂,采用低温N2吸附、SEM、XRD、MES及H2(CO)-TPR等手段,研究了分步预处理还原(即先在523/533/543/553 K下,用H2还原催化剂12 h,然后切换至合成气气氛(H2/CO=1.2),543 K下继续处理12 h)对微球状Fe-Mn催化剂的还原/碳化、反应性能和抗磨损性能的影响。结果表明,还原后催化剂比表面积均有下降,但催化剂无明显破损;随着H2还原阶段温度的升高,反应后催化剂破损愈加严重。F-T合成反应结果表明,当H2还原阶段温度低于543 K时,催化剂在经过一诱导期后活性保持平稳;当H2还原阶段温度为553 K时,活性诱导期较短,但随后失活较为严重。   研究了还原气氛、还原压力及还原时间对微球状Fe-Mn催化剂结构的影响。结果表明,相对新鲜催化剂,各条件还原后的催化剂比表面积均有不同程度的降低;在不同气氛中还原时,以H2还原的催化剂比表面积降幅最小,而以合成气或CO还原时,催化剂比表面积降幅较大;当在不同压力下还原时,催化剂比表面积的降幅随还原压力的升高而增大;催化剂在合成气中还原6 h后,其织构性质己基本稳定。随还原气氛中CO分压的增大,还原侯催化剂中铁碳化物含量增加;催化剂中的铁碳化物含量随着还原压力的升高先增加后减少;在合成气中还原催化剂时,还原时间小于12 h,催化剂中未出现铁碳化物,在还原时间大于24h后,催化剂中的铁碳化物含量随还原时间的延长而增加。   为深化对铁基催化剂还原过程的认识,本论文还对微球状α-Fe2O3及Fe-Mn模型催化剂在H2气氛中分别恒温还原至Fe3O4和Fe3O4-Mn3O4(MnO)从还原动力学角度进行了研究。结果表明,当α-Fe2O3还原为Fe3O4时,还原度α<0.8时,还原反应由相转变反应机理控制,通过Arrhenius方程计算其还原反应活化能为123.16 KJ/mol。而相对单一组分的Fe2O3,少量Mn的加入改变了Fe2O3晶体结构,因此导致了还原机理的改变,Fe-Mn催化剂还原时,无论终止物相是Fe3O4-Mn3O4还是Fe3O4-MnO,反应均受界面反应控制。
其他文献
阅读教学是初中语文教学的重点和难点,《语文课程标准》指出:“阅读教学的重点是培养学生具有感受、理解、评判、欣赏的能力,逐步培养学生探究性阅读和创造性阅读的能力。”新课程标准要求教师转变教学观念,充分发挥学生的主体作用,用创新思维方式进行探究性阅读,享受阅读的快乐。如何在新课程背景下进行初中语文阅读教学,是值得每个初中语文教师审视与思考的问题。  一、在更新观念中完成教师角色转变  阅读教学是指“语
本论文通过对羽毛纤维织物的结构性能、染整机理等的系统研究,探索一套适合于羽毛纤维织物的染整加工方法。通过设计独特的漂白方法,在非高温低碱条件下实现了对织物的漂白,解决
毛细管电泳(CE)是近年发展起来的一种新型分离分析方法,它具有高效、快速、微量、操作成本低、应用范围广等优点。微乳液毛细管电动色谱(MEEKC)是CE的一个分支,其在药物分析中
本文以涤纶织物为基质,采用原位氧化聚合的方法制备聚苯胺/涤纶复合导电织物。通过对涤纶织物的表面改性和采取机械轧压的手段,提高织物对聚苯胺的有效吸附及结合牢度。系统研
在火灾频发和关注环保的今天,阻燃材料(特别是阻燃高分子材料)和无卤阻燃技术也逐渐成为全球研究的热点。本文主要是通过两种方法合成含苯基和氨丙基的硅树脂,对影响反应的各项
学位
双光子光聚合技术在微纳米级精密立体加工、海量信息存储以及光子晶体等领域有着巨大的潜在应用价值。双光子光敏引发体系是双光子光聚合体系的重要组成部分。高效的双光子光
学位
就在最近,何猷君参加了一个综艺节目,名字叫《最强大脑》。  在节目里,他的表现厉害得让网友们纷纷惊呼,何猷君刷新了大家对富二代的看法。  他到底有多厉害?  第一关“数字华容道”,就是要求把打乱的数字还原成1到15顺序,跟他比赛的都是通过线上测试智商非常高的选手,队长鲍橒说,大家能够一两分钟完成就算是很不错的成绩了。  所以,每个人都很紧张,手和脑都在飞快运转着,包括何猷君。  然而,何猷君只用了
期刊
照“三个代表”要求加强和改进党的建设的战略任务是新形势下党的建设的根本指针。组织部门贯彻“七一”讲话精神的关键就是要在工作中积极坚持、体现和贯彻“三个代表”的要
党的十五届六中全会高举邓小平理论伟大旗帜,以“三个代表”重要思想为指导,全面分析了进入新世纪我们党面临的新形势、新任务,作出了加强和改进党的作风建设的决定,明确提出了党