【摘 要】
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随着“碳达峰”和“碳中和”目标的提出,新能源材料的开发利用已成为当今社会发展的必然趋势。在众多新能源材料中,分子储能材料,尤其是光敏分子,受到了科学家们的广泛关注。光敏分子基于自身的光致异构化特性,能够进行光热存储,且存储的能量只在环境和自身转换,环保而又清洁,但其存在存储时间短、储能性能差等缺点,从而限制了其在诸多领域的应用。针对以上问题,本文基于模板组装和分子工程,以三维碳纳米复合材料为纳米模
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随着“碳达峰”和“碳中和”目标的提出,新能源材料的开发利用已成为当今社会发展的必然趋势。在众多新能源材料中,分子储能材料,尤其是光敏分子,受到了科学家们的广泛关注。光敏分子基于自身的光致异构化特性,能够进行光热存储,且存储的能量只在环境和自身转换,环保而又清洁,但其存在存储时间短、储能性能差等缺点,从而限制了其在诸多领域的应用。针对以上问题,本文基于模板组装和分子工程,以三维碳纳米复合材料为纳米模板,利用共价键合制备了高接枝密度的偶氮苯/三维碳分子储能材料,通过增强的分子间相互作用力（尤其是氢键）、空间位阻和协同作用,调控其储能特性和使用寿命。在此基础上,以微量聚乙烯醇为粘合剂,制备了聚乙烯醇/偶氮苯/三维碳柔性薄膜,并将宏观热释放效果最好的柔性薄膜与热致变色染料结合,设计了一种光热可控编码/解码器。具体工作如下所示:（1）通过提高的Hummers法制备了氧化石墨烯（GO）;通过盐酸纯化法和混酸氧化法制备了短多壁碳纳米管（SCNT）;通过溶液自组装法及硼氢化钠（NaBH4）可控还原制备了质量比为1:3、1:1和3:1的还原氧化石墨烯-短多壁碳纳米管复合材料,即三维碳纳米复合材料（RGO-SCNT）。研究结果表明成功制备了兼具共轭结构和水分散性的不同三维结构的RGO-SCNT。（2）采用重氮盐法合成了一种具有推拉电子结构的偶氮苯分子（AZO）,然后通过三次重氮盐自由基法将AZO共价接枝到不同结构的RGO-SCNT表面,制备了偶氮苯/三维碳分子储能材料（AZO/RGO-SCNT）。X射线光电子能谱证明AZO/RGO-SCNT3:1的接枝密度最高,平均16个碳原子键合一个AZO（1:15.9）。高接枝密度下,通过分子间相互作用（尤其是氢键）、空间位阻和RGO-SCNT的协同作用,提高了分子储能材料的光热存储性能。紫外-可见吸收光谱和差示扫描量热仪证明三种分子储能材料都具有优良的循环稳定性和可逆光热存储性能,其中,AZO/RGO-SCNT3:1的光热存储性能最好,其半衰期为892h,比AZO（6.5h）高出2个数量级;能量密度为119.58Wh/kg,相比于AZO,提高了195.11%。此外,其功率密度为478W/kg。优异的光热存储性能使其有望成为理想的光热存储材料。（3）在上述不同结构的AZO/RGO-SCNT的基础上,以微量聚乙烯醇（PVA）为粘合剂,通过溶液自组装法和自支撑法制备出聚乙烯醇/偶氮苯/三维碳柔性薄膜（PVA/AZO/RGO-SCNT）。结果表明三种柔性薄膜均具有柔性,其中,PVA/AZO/RGO-SCNT3:1的储能性能和宏观热释放效果最好,其能量密度和功率密度为63.57Wh/kg-268.6W/kg,相比于粉末,仍保持了53.16%-56.19%,而其在红外成像仪追踪下的最大温差为10.8℃,且在50℃、60℃和70℃仍保持良好的宏观热释放效果。因此,将PVA/AZO/RGO-SCNT3:1与热致变色染料结合,设计了一种光热可控编码/解码器。这种编码/解码器保密性强、重复性好,为分子储能材料在新型编码/解码应用领域提供了重要的借鉴意义。
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