【摘 要】
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能源消耗的增加和全球变暖的挑战推动了清洁能源研发的热潮。氢能具有零碳排放、高转化效率和可循环等优势,是替代化石燃料的候选者之一。电解水是一种通过施加一定电压将水分解成O2和H2的清洁生产过程。包括析氢反应（HER）和析氧反应（OER）。然而OER是一个四电子耦合反应,其反应过电位高,能量转化效率低,是电解水制氢技术升级的瓶颈。高性能阳极催化剂的设计是实现高效水分解的重要步骤。贵金属铱（Ir）-和钌
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能源消耗的增加和全球变暖的挑战推动了清洁能源研发的热潮。氢能具有零碳排放、高转化效率和可循环等优势,是替代化石燃料的候选者之一。电解水是一种通过施加一定电压将水分解成O2和H2的清洁生产过程。包括析氢反应（HER）和析氧反应（OER）。然而OER是一个四电子耦合反应,其反应过电位高,能量转化效率低,是电解水制氢技术升级的瓶颈。高性能阳极催化剂的设计是实现高效水分解的重要步骤。贵金属铱（Ir）-和钌（Ru）-基材料常被用作OER催化剂,但价格和储量等因素限制了它们的技术推广。过渡金属钴基材料因在地球上具有丰富的储量和低廉的价格而引起了极大地研究兴趣。钴元素在OER过程中会经历氧化还原转变,即Co2+/Co3+和Co3+/Co4+,该过程需要大量的转化能,降低该转化能可以提高催化活性。因此在本论文中,我们通过溶剂热和退火相结合的方法制备了磷掺杂的尖晶石Cu Co2O4氧化物和一步还原法合成了非晶Co Fe、Co Fe V、Co Fe V-C氢氧化物催化剂,并研究了它们的电催化OER性能。主要内容包括以下几个方面:1、通过在异丙醇溶剂中先溶剂热反应,然后退火处理得到一系列不同磷含量的具有部分非晶相的Cu Co2O4催化剂。采用XPS和TEM元素映射分布证实了磷掺杂Cu Co2O4的成功合成。探究了磷含量对Cu Co2O4电催化OER性能的影响。电化学测试结果表明所有掺杂磷元素的样品的电催化OER性能均得到了极大地提高。随着磷元素掺杂量的提高Cu Co2O4的催化性能得到提高,然而当达到最优掺杂量之后,催化剂性能随掺杂量增多反而降低。Cu Co2O4-0.5(CCP0.5)是具有最佳掺磷量的催化剂,其中磷含量为16.75%,其具有290 m V的低过电位、68 m V dec-1的Tafel斜率和长达19 h的电化学稳定性。通过电化学测试也可以说明磷掺杂引起的非晶相和元素协同作用有助于提高Cu Co2O4的电导率和电催化OER活性。2、通过在水溶液中采用硼氢化钠一步还原的策略制得了非晶Co Fe、Co Fe V和Co Fe V-C氢氧化物催化剂。采用XRD、SEM、TEM、IR、XPS和TEM元素映射分布等测试对非晶样品的结构和成分进行分析,证实了所合成的催化剂为非晶态多元金属氢氧化物。探究了在Co Fe上引入钒元素以及将其复合在自制碳壳上对其电催化OER性能的影响。结果表明引入钒元素形成三元金属氢氧化物Co Fe V可以促进多元素协同作用有效提高Co Fe的OER性能;与自制碳壳复合增大催化剂比表面积利于活性位点暴露对OER性能有促进作用。Co Fe V-C是两种影响因素共同作用下的最佳催化剂,其具有280 m V的低过电位、48.6 m V dec-1的Tafel斜率和长达20 h的电化学稳定性,是一种有希望的OER电催化剂。
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