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煤制合成气制代用天然气(SNG)是指以煤制合成气为原料经过煤气化、合成气变换、净化和甲烷化反应生产合成天然气,通过管道输送并经调压配气后进行工业与民用,其中甲烷化是最重要的步骤之一。通过对其载体、助剂、制备条件、反应条件的进一步研究调整得到高活性和高稳定性的Ni催化剂,是该工艺的关键。本文主要研究A1203载体,助剂,制备条件等对Ni催化剂性能的影响(特别是稳定性的影响)。并通过XRD、TPR、BET和SEM-EDS等表征手段对催化剂进行了表征,得到了以下主要结论：1、载体的选择及处理条件：考察了A1203载体的晶型及γ-Al2O3的性质对催化剂稳定性的影响,发现α-Al2O3性质稳定,但活性极差。γ-Al2O3具有较大的比表面积和适宜的孔径,因此Ni/γ-Al2O3具有更高的催化活性。ZT1(拟薄水铝石500℃焙烧制的)具有适宜的表面积及稳定的孔结构,具有较佳的抗水热性,因此负载的Ni基催化剂反应活性及稳定性较优。拟薄水铝石在500-800℃焙烧为γ-Al2O3,负载的催化剂活性及稳定性较好,800℃焙烧的催化剂活性最佳。2、制备条件及Ni含量：考察了不同制备方法和Ni负载量(10-40%)对催化剂稳定性的影响。发现浸渍法、共混法、共沉淀法制备的催化剂稳定性都较好,沉淀-浸渍法制备的催化剂稳定性较差。不同的Ni负载量的催化剂稳定性都较好,甲烷产率依次为,20%>10%>30%>40%。20%Ni/Al2O3和40%Ni/Al2O3随反应温度(250-575℃)的变化趋势基本一致,随着反应温度的升高先升高后降低,但热稳定性优于活性40%Ni/Al2O3,最佳反应温度的区间为300-425℃。3.助剂的影响：不同助剂(La、Fe、Mo、Zr、Mg、Ba、K、Mn)以及助剂之间的交互作用。助剂Zr可提高了CH4选择性,La和Mn都可提高了H2的转化率,La与Mn之间的交互作用明显地提高了催化剂的活性。在温度350℃,压力0.1 MPa,空速2400 h-1,氢碳比3.0反应条件下,正交实验最优组合时的10%Ni,1%La,1%Zr, 1%Mn, Al2O3余量。考察了不同方法引入La助剂(分步浸渍法,共混法,共浸渍法)以及不同La含量(1.0-15.0%)对Ni基催化剂的影响。发现La助剂改性载体无法减弱载体的水热反应,但是通过共浸渍法改性催化剂可提高催化剂活性及稳定性。共浸渍法引入的最佳La助剂含量与Ni负载量有关,当Ni含量为10%时La的最佳引入量是1.0%；当Ni含量为20%时,La含量最佳引入量是2.0%。