N/TiO2光催化剂的制备及光催化降解苯甲酸的研究

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在光催化领域内,TiO2作为一种宽禁带半导体,由于性质稳定、无毒、以及高效的光催化活性,尤为引人瞩目。但是由于TiO2(锐钛矿)的禁带宽度为3.2eV,要在紫外光(λ≤387.5nm)的激发下才能显示催化活性。然而太阳光中紫外光能量仅占4%,而可见光能量占43%。因此如何改性TiO2使其在可见光甚至是室内光源的激发下产生活性一直是研究热点,为了提高可见光的利用率,许多研究者进行了TiO2的改性研究。采用非金属元素氮对TiO2进行掺杂改性,是拓展TiO2光谱响应范围的有效途径。本文采用钛酸四丁酯(TNB)水解法制备了氮掺杂的TiO2,通过正交试验得出了催化剂的最佳制备条件。并采用XRD、BET、DRS、SPS、IR及XPS等表征手段,研究了N/TiO2光催化剂的表面结构及光吸收性质,讨论了氮掺杂影响TiO2光催化性能的机理。研究结果表明,氮元素进到TiO2晶格中占据氧的位置形成了Ti-N键,增大了价带宽度,使带隙变窄,引起吸收边的红移,提高了TiO2光催化剂的可见光催化性能。氮元素的存在不仅能有效抑制粒径的增大,而且有助于获得更多的表面羟基,增强了TiO2的光催化活性。随着焙烧温度的升高,氮掺杂量不断降低,温度达到350℃时,氮掺杂量最高,此时N/TiO2光催化剂对可见光的吸收最强。研究了N/TiO2光催化剂投加量、反应体系pH值、苯甲酸初始浓度以及波长等影响因素对苯甲酸降解效率的影响程度,筛选低浓度苯甲酸废水的最佳降解条件。研究结果表明:TiO2悬浮体系光催化氧化降解苯甲酸的最佳反应条件参数为TiO2投加量为0.3g/L;反应体系pH=2.0;底物苯甲酸初始浓度为20mg/L。此时,光催化降解苯甲酸2h,TOC去除率可达82.5%。研究了N/TiO2光催化剂的中毒再生,采用紫外光照射、超声振荡、酸洗和高温焙烧等方法进行再生,再生的目的是为了释放N/TiO2光催化剂表面活性位,使N/TiO2光催化剂恢复其光催化活性。四种再生方法对光催化剂都有明显的再生效果,其中酸洗的再生效果最明显。
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