【摘 要】
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膜技术由于分离效率高、成本低等优势在水处理领域得到了广泛应用。然而,传统的膜材料抗污染性能低,故采用表面接枝和共混的方式对膜进行改性以提高抗污染能力。金属有机框架（Metal-organic frameworks,MOFs）具有高孔隙率、大比表面积、高度可调控的孔径等特点,一般用作气体分离、催化、有机降解等领域。其中,UiO-66-NH2结构中含有丰富的氨基易于后续改性,是一种理想的MOFs材料,
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膜技术由于分离效率高、成本低等优势在水处理领域得到了广泛应用。然而,传统的膜材料抗污染性能低,故采用表面接枝和共混的方式对膜进行改性以提高抗污染能力。金属有机框架（Metal-organic frameworks,MOFs）具有高孔隙率、大比表面积、高度可调控的孔径等特点,一般用作气体分离、催化、有机降解等领域。其中,UiO-66-NH2结构中含有丰富的氨基易于后续改性,是一种理想的MOFs材料,可被用于膜改性剂,以提高分离膜的分离性能。本课题主要利用UiO-66-NH2中的氨基和全氟烷基聚乙氧基乙酸（FPEOAA）的羧基之间发生缩合反应,实现对UiO-66-NH2的结构修饰,以提高其亲水性和疏油性,并利用修饰后的UiO-66-NH2对聚偏氟乙烯（PVDF）膜进行了一系列改性优化,并研究其在水处理（尤其是油水分离）中的应用。本研究首先采用表面接枝的方法对原始PVDF膜进行改性。通过真空过滤方法将UiO-66-NH2和聚乙烯亚胺（PEI）分别沉积到PVDF膜上,然后,用FPEOAA进行接枝改性。PEI能够将UiO-66-NH2固定在膜上。由于FPEOAA中亲水性烷氧基团和含氟元素,改性膜显示出优异的亲水性和水下疏油性。因为UiO-66-NH2高孔隙率和大比表面积,改性膜的纯水通量最高达1403.51 L·m-2·h-1。选用亲水性最优的膜F10过滤不同类型的油水乳液,其中,过滤正十六烷乳液时截留率最高。之后,将改性膜应用于正十六烷乳液的循环过滤中,所有改性膜的截油率都高于99%。在0.10 MPa条件下,三次循环死端过滤油水乳液,改性膜F10表现出优异的稳定性和抗油污染性能。基于以上研究,本文进一步尝试了共混改性制膜。首先利用上述FPEOAA与UiO-66-NH2在水相中反应制备了U1Fx纳米颗粒,用红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜对其进行表征。继而,通过相转化法将U1Fx与聚偏氟乙烯（PVDF）共混制备膜。添加1wt%PVP和0.3wt%U1Fx的共混膜,在0.15 MPa条件下死端过滤油水乳液时,共混膜的通量恢复率最高能达到95.5%。当PVP的含量增加到3wt%时,0.5wt%U1F4的共混膜亲水性最好（水接触角为60.45°）。由于亲水性的改善和U1Fx的高孔隙率,纯水通量也有所提高(280.70 L·m-2·h-1)。在0.15 MPa条件下,死端过滤油水乳液,共混膜M12的通量衰减率最低为63.6%。在0.10 MPa条件下,死端过滤油水乳液,共混膜M14的通量恢复率最高能达到95%,截油率为96.47%,表现出优异的截油性能。
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