目前工业生产中能源利用效率较低,存在大量的能源浪费。这些能源损失主要以热能的形式排放,同时也会造成环境污染等问题。因此对废热进行综合回收与利用是解决化石能源短缺和环境污染等问题的重要途径。目前,我国的中高温余热利用技术已比较成熟,而低温余热资源由于存在回收难度大、初投资高、可用能低等挑战导致其回收率较低,特别是温度低于130℃的低温余热。热再生氨电池（Thermally regenerative ammonia battery,TRAB）作为一种新型低温余热发电技术,因其反应条件温和、投资成本较低等优势,引起了学者的广泛关注。然而,TRAB目前还不能满足实际应用需求,主要原因是其功率密度较低。TRAB性能的影响因素有很多,其中电极比表面积和物质传输的影响尤为关键。为提高TRAB性能并将其用于未来实际应用,采用高比表面积的三维电极尤为必要,但这也会导致TRAB内部传质阻力较大。此外,TRAB中氨的跨膜传输引起电池自放电问题尚未得到有效解决。由此,本文针对采用三维电极TRAB中存在的以上两个主要问题,一方面分别构建不同电极结构及流动式反应器和三维流化床电极反应器来强化电极及反应器内的物质传输,另一方面探究了TRAB自放电机理,并从膜修饰和反应器结构设计的角度来调控氨传输。本文研究内容主要包括:（1）针对三维泡沫电极内传质阻力大的问题,构建流动式反应器并设计flow-over、flow-through和穿透流动等不同的流动方式来强化电极内的传质,并进一步研究了电极孔隙密度和电解液流速的影响规律;（2）立足强化反应器内物质传输,构建了三维流化床电极TRAB,并研究了其产电可行性及稳定性,进一步研究了颗粒大小、搅拌速度和集电器布置的影响;（3）针对阳极氨跨膜渗透导致的TRAB自放电现象,探究了现象发生的机理,分别通过电化学沉积氧化石墨烯修饰阴离子交换膜（Anion exchange membrane,AEM）构建氨渗透阻挡层、构建双层AEM中间缓冲式结构和采用无膜阴/阳极通流式电池结构的方法来调控氨的跨膜传输,以提升电池性能。主要研究结果如下:1)采用流动式反应器设计,研究了不同电极结构的TRAB产电特性。结果表明,不同电极结构会影响电极内物质传输从而影响电池性能。采用穿透电极结构获得最高的产电性能,最大功率密度可达到22.9 W/m~2。同时发现电极孔隙密度对电池性能产生影响,在孔隙密度低于100 PPI（Pore Per Linear Inch）时,增大孔隙密度致使电极比表面积增加从而提升TRAB性能,然而过大的孔隙密度会导致TRAB传质阻力增大且电极骨架易被腐蚀断裂,进而导致电池性能下降,最终获得的最佳孔隙密度为100 PPI。电解液流量会影响阳极传质,一定范围内增加电解流量会显著强化物质传输和提升电池性能,但流量增加到一定程度后电池性能不再增加。2)构建三维流化床电极TRAB,强化反应器内部传质,研究了其产电可行性及性能影响因素。研究结果表明,与相同条件下泡沫铜电极TRAB相比,流化床式TRAB性能提高了36.5%,这主要是由于反应器内部传质得到了有效强化。同时在15个批次循环中,流化床式TRAB具有出色的可逆性以及热电转换效率。铜颗粒直径对电池的流态化和性能有较大影响,流化床式TRAB的最佳铜颗粒直径为187.5μm。同时,在一定范围内提高搅拌速率可以增强传质,进一步提升电池性能。3)探究TRAB自放电机理,并从交换膜改性修饰角度出发调控氨渗透。结果表明,TRAB自放电主要是由氨和氢氧根的跨膜传输导致,其中氨渗透占据主要部分。氨渗透到阴极与铜离子发生反应,产生混合电位,进而导致电池性能下降。采用电化学沉积的方法可以将氧化石墨烯均匀有效修饰在AEM表面,修饰后的膜具有更低的氨渗透率,且膜的电阻率没有明显变化,采用氧化石墨烯修饰AEM的电池在放电过程中,氨渗透可被有效抑制。4)从电池结构设计角度出发,进一步对氨跨膜传输进行有效调控。结果表明,采用双层AEM的中间缓冲式结构可有效抑制氨渗透,但会增加电池欧姆阻抗,影响其功率输出。综合考虑电池的性能及氨渗透,提出了性能评价指标（Performance evaluation criterion,PEC）,其中采用硫酸铵缓冲液的流动式结构具有最高的性能评价。为了实现TRAB未来的实际应用,构建了无膜阴/阳极通流式反应器,在降低电池成本和强化传质的同时,有效抑制了氨渗透。