【摘 要】
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六方氮化硼(h-BN)作为超宽禁带半导体,禁带宽度在5.5~6 e V,介电常数为3~4,且表面平整,无悬挂键和势阱,从而有望成为电子器件中的最佳的介电材料之一。因此,制备h-BN一直是半导体领域研究热点。目前,化学气相沉积(CVD)技术是实现大面积、高质量及均匀的二维h-BN的有效方法。然而,CVD法制备h-BN大多在金属衬底上完成,需将其转移到目标衬底上进行相关的性能研究,转移过程不可避免地引
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六方氮化硼(h-BN)作为超宽禁带半导体,禁带宽度在5.5~6 e V,介电常数为3~4,且表面平整,无悬挂键和势阱,从而有望成为电子器件中的最佳的介电材料之一。因此,制备h-BN一直是半导体领域研究热点。目前,化学气相沉积(CVD)技术是实现大面积、高质量及均匀的二维h-BN的有效方法。然而,CVD法制备h-BN大多在金属衬底上完成,需将其转移到目标衬底上进行相关的性能研究,转移过程不可避免地引入杂质,降低了薄膜质量;此外,CVD法制备h-BN薄膜成核密度过高,致使薄膜表面晶界增多,增加了薄膜表面的缺陷,导致薄膜质量降低。基于此,本文首先研究在硅基衬底上h-BN的成核机制,探索相关生长参数对h-BN成核的影响,最终确定h-BN在SiO2/S衬底上3D的成核机制,这造成SiO2/S衬底上难以制备高质量的薄膜。之后回归过渡金属衬底,分析过渡金属Cu作为生长衬底时h-BN成核机制。为降低成核密度,选择在Cu衬底融入Ni构成合金衬底,有效降低了h-BN的成核密度,获得单晶尺寸达到60μm的大晶畴h-BN。论文主要研究内容如下:(1)本文首先基于h-BN在SiO2上的生长动力学分析对生长产生影响的因素,系统地探索了前驱体分压、生长温度、H2流量、生长时间对h-BN成核的影响,通过优化生长参数,最终成功地在SiO2/Si衬底上制备了取向一致、尺寸达~1μm的h-BN单晶,并进一步制备出大面积的少层h-BN薄膜,表面RMS值在2.08 nm。同时证明了h-BN在SiO2上的生长模式属于3D的成核机制,这种机制不利于得到高质量的h-BN薄膜。此外,还验证了O基团在绝缘衬底上生长h-BN的重要作用。该研究结果为其他二维材料在绝缘衬底上可控制备提供了一定的参考。(2)研究发现,在Cu衬底上CVD生长h-BN时,大量成核点由无定形BN形成,造成衬底表面成核密度过高,而无定形BN主要是由前驱体分解过程中的副产物(H2BNH2)n形成的。为解决这一问题,引入Ni元素制备合金衬底降低成核密度,通过实验和理论计算验证了Ni对(H2BNH2)n的催化分解作用能够抑制成核点的形成。Ni的引入有助于无杂质的h-BN单晶畴和衬底表面的获得。(3)结合理论计算精确控制制备Cu-Ni合金衬底中Ni的比例,研究发现:通过在Cu衬底中引入一定比例的Ni,有效地降低了h-BN的成核密度;通过改变合金衬底中Ni原子的比例,最终选择Ni含量在15 atom%的Cu-Ni合金作为衬底。与纯Cu相比,其生长h-BN的成核密度降低了一个数量级,最终成功获得单晶尺寸在60μm的三角形大晶畴h-BN。凭借多种表征手段证实了生长的h-N单晶的质量。该研究为其它二维材料在制备大尺寸单晶方面提供了一种新思路。
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