水系柔性储能器件安全性高、造价低、倍率性能优异、机械稳定性高,在未来柔性电子产品中具有巨大的应用前景。然而,水的热力学稳定电压窗口只有1.23 V,很大程度上限制了水系储能器件的工作电压,同时一些高容量的电极材料易溶于水,阻碍了器件能量密度等性能的提升。针对上述问题,本论文设计了水系钠离子和锌离子两类典型器件,通过电解质设计和正负极优化实现了优异的电化学性能。具体研究内容如下:（1）以17 m NaClO4为电解液(m表示mol kg-1),构筑了AC//δ-MnO2非对称电容器。研究表明,高浓度的Na ClO4打破了水分子的氢键网络,减少了自由水的含量,从而抑制了水分解。因此,器件展现了2.8 V高电压窗口,有助于能量密度的提升。进一步设计了新型的聚丙烯酰胺（PAM）-17 m Na ClO4高盐凝胶电解质,其具有高的离子电导率和优异的机械柔性。所组装的准固态非对称电容器的最大能量密度达49.8Wh kg-1,高于许多最近报道的电容器的能量密度。此外,器件具有较好的柔性,不同的弯曲状态下仍可以正常工作。（2）采用高容量的电池型NaTi2（PO4）3阵列替代电容型AC负极,δ-MnO2为正极,17 m Na ClO4为电解液,组装了Na Ti2（PO4）3//MnO2“电池-赝电容”型混合器件。受益于电极材料和电解液的协同作用,器件既展现出较高的容量(208.6 C g-1),同时又确保2.8 V宽电压窗口,进一步提升了器件的能量密度。结合PAM-17 m Na ClO4凝胶电解质,构筑了一体化的Na Ti2（PO4）3//δ-MnO2柔性器件,最大能量密度达76.37 Wh kg-1,高于水系Na Ti2（PO4）3//AC“电池-双电容”型混合器件和AC//MnO2非对称电容器的能量密度。不同弯曲状态下,所驱动数字计时器的亮度不发生变化。（3）采用更高容量的Zn负极,构筑了Zn//K0.486V2O5多价离子电池。结果表明,电池的最大比容量达419.4 m Ah g-1,超过了许多钒基锌离子电池的容量,这归因于K0.486V2O5大的层间距和一维的单晶结构。此外,所采用15 m Zn Cl2电解液中自由水的含量较少,显著抑制了K0.486V2O5的溶解,1400次循环后,电池的容量保持率高达95.02%。进一步设计了15 m Zn Cl2-羧甲基纤维素酸钠聚合物凝胶电解质并组装了准固态柔性电池,器件展现了高的能量密度(83.81 Wh kg-1)和良好的环境适应性。（4）以高容量、低电位的Fe为负极,高容量、高电位的δ-MnO2为正极,采用“碱性-近中性”双电解液扩大了器件的稳定电压窗口。结合K+导通的隔膜,同时单独进行碱性条件下的Fe转换反应和近中性条件下的MnO2嵌/脱反应,构筑了高电压、高容量的新型Fe//MnO2电池。结果表明,器件展现了高的能量密度(127.34 Wh kg-1)和长的循环稳定性（8500次）。进一步采用准固态的电解质实现双电解质器件的组装,赋予器件优异的柔性。