膜分离是一种有效的水处理技术,但对污染物的单一截留功能以及膜污染问题制约了该技术的应用。将光催化与膜分离技术相结合,形成具有光催化能力的多功能分离膜,利用光催化过程产生的活性氧物种(ROS)将水中的有机污染物彻底矿化分解,不但有利于提高膜处理单元的出水水质,并且能够有效地缓解膜污染。然而,迄今以TiO2基纳米材料为主的光催化分离膜仍然存在不足,例如光生电荷复合率高,仅能利用紫外光等。为此,本文分别设计并开发了基于TiO2异质结结构和具有可见光响应的g-C3N4光催化分离膜。具体的研究内容如下：采用溶胶-凝胶法制备了基于碳纳米管(CNTs)和TiO2异质结的CNTs-TiO2/Al2O3光催化分离膜。考察了CNTs含量对光生电荷分离效果的影响,结果表明,当掺杂1%CNTs时,光催化功能层展示出最高的光电流密度,是单纯TiO2的6倍。通过调节涂膜次数实现了光催化分离膜孔径大小的可控性。以浓度为10mg·L-1的腐殖酸(HA)为目标物考察了光催化分离膜的水处理性能,结果显示,在光催化与膜分离的耦合工艺下,相比于TiO2/Al2O3膜,CNTs-TiO2/Al2O3膜对HA的去除率提高了10%,表明基于CNTs-TiO2异质结的光催化分离膜由于具有更高的电荷分离能力而表现出更好的水处理性能。同时,耦合工艺下对HA的去除率分别是单独的光催化工艺和单独的膜分离工艺的4倍和2倍,耦合工艺表现出明显的协同作用。CNTs-TiO2/Al2O3光催化分离膜在紫外光照射条件下渗透通量是单独膜分离工艺的3倍,表现出良好的抗污染能力。构建了日处理量为10t的CNTs-TiO2/Al2O3管式光催化分离膜水处理中试设备,研究了光催化分离膜工艺在水处理实际应用中的可行性。以大连市某净水厂经过絮凝沉淀后的出水作为原水,考察了该中试设备的水处理性能,结果表明,光催化分离膜可以彻底去除水中浓度为105cfu·L-1的菌类,对初始浓度分别为2.4mg·L-1的高锰酸盐指数和14.9mg·L-1的总有机碳的去除效率果分别达到67%和38%,展示了良好的水处理性能。制备了具有可见光响应的单原子层石墨相氮化碳(SL g-C3N4)光催化剂。形貌表征结果显示SL g-C3N4尺寸分布在1-2μm,厚度为0.5nm。其超薄的二维平面结构不仅有利于光生电荷的扩散,而且缩短了光生电荷从体相中迁移至催化剂表面的路径。因此,相比于块体材料,SL g-C3N4表现出更高的电导率和更小的电荷迁移阻力。光电化学测试结果表明SL g-C3N4光生电荷寿命是块体材料的3.6倍,表面的电荷密度是块体材料的4.8倍。这些特性使SL g-C3N4具有较高的电荷分离能力,光电流密度是块体材料的16倍。以罗丹明B(RhB)为目标物考察了其可见光光催化性能,结果显示SL g-C3N4反应的动力学常数分别是g-C3N4纳米片(g-C3N4NS,厚度2-3nm)、CdS、块体g-C3N4、N-TiO2、P25和BiV04的3.0、8.8、10.2、16.4、37.1和93.8倍。以大肠杆菌(E. coli)为目标物考察了SL g-C3N4在可见光下的光催化灭菌性能,结果表明,SL g-C3N4光催化剂可以在4h内彻底杀灭初始浓度为2×107cfu·mL-1的E.coli,在相同的操作条件下与目前报道的含Ag等重金属元素的可见光光催化剂的灭菌效率相当。同时,相比于g-C3N4NS和块体g-C3N4,灭菌效果分别提高了2个和3个log单位。活性物种捕获实验结果表明h+在光催化灭菌过程中起到主要作用。对不同反应时段的E. coli细胞切片进行TEM的观察,发现随着反应时间的延长,E. coli细胞壁被逐渐分解,细胞质不断流出,表明SL g-C3N4光催化灭菌过程是通过破坏E. coli细胞壁实现对细菌的彻底灭活。以g-C3N4NS/还原的石墨烯氧化物(RGO)复合材料作为光催化功能层,以醋酸纤维膜(CA)作为分离层,制备了具有可见光响应的g-C3N4NS/RGO/CA光催化分离膜。以光催化降解RhB实验确定了复合物中RGO的最佳掺杂比例为1%。以RhB和E.coli为目标物考察了该光催化分离膜的水处理性能。由于光催化过程对RhB的有效降解,耦合工艺下g-C3N4NS/RGO/CA光催化分离膜对尺寸远小于其孔径的RhB分子的去除率高达60%,较单独的膜分离过程提高了3倍。在灭菌功能方面,光催化与膜分离耦合工艺对E.coli的去除效果比单独的膜分离工艺提高了3个log单位。研究结果还表明,在膜的运行过程中光催化作用有效地缓解了膜污染,使运行过程中的渗透通量提高了1.5倍。