亲水性石墨烯基Fenton催化剂的制备及效能评价

来源 :哈尔滨理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lili1006
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随着非均相Fenton氧化技术在废水处理中的应用,开发高效非均相Fenton催化剂至关重要。二维片状的石墨烯具有优异的物理化学性质,可作为非均相Fenton催化剂的理想载体。本文以天然鳞片石墨精矿为原料采用改进的Hummers法制备了氧化石墨烯(GO),系统分析了制备过程的中间产物,构建了天然石墨精矿制备氧化石墨烯的机理模型。利用十二烷基苯磺酸钠(SDBS)对氧化石墨烯进行改性,获得了亲水性磺化氧化石墨烯(SGO)。以此作为载体材料,通过原位组装方法制备了具有优异亲水性及磁性能的四氧化三铁/石墨烯(Fe3O4/HG)非均相Fenton催化剂。以偶氮染料甲基橙(MO)作为模拟污染物,评价了亲水性石墨烯基Fenton催化剂的反应效能,并研究了反应过程的动力学。采用XRD、Raman、FT-IR、UV-vis、SEM、TEM、VSM、BET等测试技术分析了GO、SGO、Fe3O4/HG的组成、结构、形貌以及磁性能和亲水性。天然石墨精矿制备氧化石墨烯的机理是,H2O2/H2SO4预处理体系将石墨边缘氧化使得石墨边缘层间距增大,随后氧化性更强的KMn O4/H2SO4进入石墨层间形成大量含氧官能团并拓展石墨层间距。同时,将磺酸基团成功引入到氧化石墨烯中,并在磺化氧化石墨烯表面原位组装了Fe3O4纳米粒子。Fe3O4/HG具有较小的水接触角,较大的比表面积和优良的磁性能。Fe3O4/HG非均相Fenton体系降解效能的结果表明,SGO质量分数10%、合成时间4 h、合成温度85℃条件下制备Fe3O4/HG的具有最佳的Fenton催化氧化活性。初始p H=3,H2O2浓度14.535 m M,催化剂投加量1 g/L时,60 min内10 mg/L的甲基橙溶液降解率可达99.6%,反应过程属一级反应动力学。
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