论文部分内容阅读
以亲水PTFE基膜,聚乙烯亚胺（PEI）、聚乙烯亚胺（PEI）和哌嗪（PIP）的混合液、均苯三甲酰氯（TMC）为反应单体,通过界面聚合法制备荷正电的PEI-TMC和PEI/PIP-TMC复合纳滤膜。研究PEI-TMC复合纳滤膜制备过程中单体的浓度、反应时间、热处理温度和热处理时间对复合纳滤膜截留性能和渗透性能的影响,得到制备PEI-TMC复合纳滤膜的最佳工艺条件;研究PEI/PIP-TMC复合纳滤膜制备过程中PEI和PIP混合的质量浓度比对复合膜截留性能和渗透性能的影响,得到制备PEI/PIP-TMC复合纳滤膜的最佳工艺条件。采用红外光谱（ATR-FTIR）、扫描电子显微镜（FE-SEM）、原子力显微镜（AFM）、接触角测量仪和固体表面Zata电位分析仪研究了复合纳滤膜的表面化学结构、微观形貌、亲水性能和荷电特性。采用错流过滤试验,研究了PEI-TMC和PEI/PIP-TMC复合纳滤膜对MgCl2、MgSO4、Na2SO4、NaCl四种离子的截留率和渗透通量大小关系以及复合纳滤膜的截留分子量（MWCO）。得到如下结论:（1）通过红外分析表明PEI、PEI/PIP分别与TMC发生了界面聚合反应,在亲水PTFE基膜表面生成了聚酰胺聚合物;通过SEM可以观察到亲水PTFE基膜表面呈节点-长纤结构,PEI-TMC复合纳滤膜和PEI/PIP-TMC复合纳滤膜表面光滑平整;膜表面Zeta电位发现PEI-TMC和PEI/PIP-TMC复合纳滤膜表面均荷正电;膜表面接触角测试表明PEI-TMC和PEI/PIP-TMC复合纳滤膜表面接触角分别为64.16 o和87.27 o,均具有较好的亲水性能。（2）制备PEI-TMC复合纳滤膜的过程中,随着TMC浓度的增加,复合纳滤膜对MgCl2的截留率先增大后不变,渗透通量先减小后不变,当TMC浓度增加到0.6wt.%时,两相单体达到一定程度的交联形成致密的分离层,复合纳滤膜截留率和水通量趋于稳定;随着PEI浓度的增加,复合纳滤膜对Mg Cl2的截留率先增大后减小,渗透通量先减小后增大。随着反应时间的延长,复合膜的截留率先增大后保持稳定,渗透通量先减小后稳持稳定。随着热处理温度和热处理时间的增加,复合纳滤膜对MgCl2的截留率先增大后减小。综合考虑上述实验变量条件对实验的影响,得到膜最佳制备条件为TMC浓度为0.6%,PEI浓度为1%,反应时间为90 s,热处理温度为70 oC,热处理时间为15 min。该条件下制备的复合膜在压力为0.4 MPa和p H=7.0条件下,制备的PEI-TMC复合膜对MgCl2的截留率为95.7%,渗透通量为13.5 L·m-2·h-1,对四种离子的截留率大小顺序为MgCl2﹥Mg SO4﹥Na2SO4﹥NaCl。复合膜的截留分子量为402 Da。（3）制备PEI/PIP-TMC复合纳滤膜的过程中,控制PEI和PIP的总质量分数为1.6%,随着PEI与PIP质量浓度比的减小,复合纳滤膜对MgCl2的截留率基本不变,维持在90%以上。当PEI与PIP质量比小于1:3时,复合纳滤膜对MgCl2的截留率出现急剧下降的趋势。复合纳滤膜的渗透通量出现先上升后下降的趋势,当PEI与PIP质量比率为3:1时,复合纳滤膜的渗透通量达到最大值20.3 L/m2h,综合截留率和渗透通量,选取PEI质量浓度1.2%,PIP质量浓度为0.4%,该条件下制备的复合膜在压力为0.4 Mpa和pH为中性的条件下,对Mg Cl2的截留率为94.8%,渗透通量为20.3 L/m2h。复合纳滤膜对四种离子的截留率大小顺序为MgCl2（95.3%）﹥MgSO4（86.2%）﹥Na2SO4（68.8%）﹥Na Cl（52.3%）。对PEG的截留分子量为560Da,0.4 MPa下的纯水通量为20.5 L/m2h。