表面等离激元与量子光源相互作用研究

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在物理学中,光是一种具有特殊意义的基本粒子。光子的速度不但在物理意义上是最快的,而且在任何参考系中的传播速度都恒定不变。光子具有丰富的各种物理性质,比如其波长、偏振、自旋角动量和轨道角动量等,这一切使得光子成为了一种非常有效的信息载体,并因此开创了量子光学、量子通信、量子模拟和量子计算等一系列基于光的量子性的相关研究。然而,对光子的研究也存在着很多难题,例如光子存在衍射极限,那么应该如何突破衍射极限而在微纳结构中传输就成了一个问题。再比如光子很容易与其它物质发生相互作用,即使在空气中都会与各种气体分子相互作用而产生散射。因此,通过各种结构来限制和操纵光的集成光学研究就应运而生。我们都知道,集成电路是一种将整个电路系统微型化并集成在一小块半导体基片上的电子器件,那么相对的,集成光学就是要将光路系统微型化,并且集成在一块光学芯片上,从而可以利用集成光学芯片来进行量子模拟、量子计算等研究。一个经典的光路系统中,通常会包含光源、光路和信号收集等部分。这其中,对集成光源的研究是一个非常重要的方向。在量子光学和量子计算的实验中,我们通常会要求光源具有“单光子源”的特性,也就是说,在同一时刻只能有一个光子被发出。这就限制了大多数发光材料在集成光学中的可用性。与此同时,单光子源的发光强度又会由于单光子发光的限制要求而变得很低,这也不利于光学实验的进行,而且单光子源的荧光往往是各向同性的发射,这不但使得信号强度进一步降低,而且还使得信号收集和处理过程变得更为复杂。所以对单光子源的处理成为了集成光学研究中一个重要的研究课题。近年来,由于量子光学的研究不断发展,同时微纳加工的工艺也在不断提高,人们逐渐开始发现了一些以前不理解的物理现象,例如表面等离激元。表面等离激元是一种金属表面的自由电子集体振荡,其亚波长的尺寸使得表面等离激元具有非常高的局域能量密度。由于表面等离激元可以和光子相互作用,这就让研究者们看到了在集成光学芯片中利用表面等离激元来突破衍射极限限制,从而进一步降低结构尺寸、增加信息密度的可能性。同时,由于表面等离激元以上所述的各种优点,利用其对量子光源进行各种处理也成为了一个可行的方案,并因此出现了各种新的实验方案和技巧。本人在博士期间的研究课题是表面等离激元与量子光源的相互作用的相关研究。本文主要介绍了以下几个我们已经完成的实验研究和相关成果:1.量子光源的荧光强度一直是集成光学实验中关心的问题之一,而表而等离激元能够有效增强量子光源的荧光。这种增强与金属表面被激发的表面等离激元的强度是直接相关的,因此我们可以探讨在不同的激发条件下,量子光源的荧光增强的效果。我们在实验中观察了与银纳米线耦合的量子点其荧光强度与激发光偏振的关系。我们发现,在正面激发时,当激发光偏振平行于纳米线方向时,纳米线阻挡了激发光的传播,此时量子点的荧光强度较低而荧光寿命则要高一些;当激发光偏振垂直于纳米线方向时,既能有效激发量子点荧光,又能激发纳米线上的局域表面等离激元,所以此时量子点荧光强度较高而荧光寿命会低一些。而在背面激发时,当激发光偏振平行于纳米线方向时,虽然不能有效的激发纳米线上的表面等离激元,但是此时能够有效的激发量子点的荧光,所以此时量子点的荧光强度和荧光寿命都比较高;反之当激发光偏振垂直于纳米线方向时,量子点的荧光强度和荧光寿命都比较低。同时我们还发现,量子点的荧光寿命与其极化方向有关,与荧光偏振呈现周期性的变化关系。而且在正面激发和背面激发时,量子点荧光寿命的变化正好相反。这一发现可以使得我们在实验中更有效的激发与金属纳米结构相互作用的量子光源。2.对于集成光学中的量子光源,除了对强度的要求,有时还会有对方向性的要求。在这方面应用比较广泛的是表面等离激元纳米天线,但是一方面天线的制作难度相对较高,另一方面光源需要在天线的特定位置处与天线结构耦合才会有比较良好的效果。因此我们决定使用结构相对简单,对耦合条件要求相对较低的表面等离激元金属纳米结构,例如光栅结构来获取定向出射的荧光。我们制作了一种金属光栅结构,使得我们可以通过表面等离激元与量子点光源的相互作用而获得多方向定向出射的增强荧光。荧光的出射方向由光栅周期和量子点荧光波长共同决定。由于局域表面等离激元的作用,量子点的荧光辐射速率增加,荧光信号得到了增强。3.在集成光学的实验中,光子不但可以作为传输能量的载体,也可以成为携带信息的载体,那么我们就必须能够将信息加载到载体之中。在光子的各项物理性质中,其自旋角动量和轨道角动量经常被用来编码信息。因此我们提出了使用金属薄膜上的螺旋结构和垂直极化方向的电偶极子互相耦合而产生同时带有轨道角动量和自旋角动量的出射荧光的实验方法。在实验中,我们利用径向偏振激发光来选择性的激发垂直极化方向的量子点。4.二维材料是目前最热门的材料之一,很多二维材料具有良好的光学性质,使其可以作为集成光学芯片中的量子光源和量子单光子源来使用。单层二硫化钼就是一种性质稳定的量子光源,但是由于其荧光强度较弱,所以需要对其进行荧光增强。我们证明了金属纳米颗粒的表面等离激元有对单层二硫化钼材料的荧光增强作用,而且在将激发光从线偏振光改变为径向偏振光的时候,增强效果会进一步增加。我们比对了不同直径大小的金颗粒,证明在金颗粒直径远小于激发光光斑直径的时候,采用更大直径的金颗粒能获得更好的荧光增强效果,而且此时采用径向偏振光的效果也会更强。我们采用单个金颗粒来表征了这种荧光增强的机制和效果,如果采用金颗粒的阵列的话,荧光增强的效果应该会更好。我们的实验表明,即使不改变光源样品的结构,通过更好的激发方式也能获得荧光增强效果的提升。
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