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有机氯农药具有严重的环境影响,而目前中国缺乏环境中有机氯农药来源的系统研究:存在新源或者仅仅来自于残留?大气中的有机氯农药包含着有关其来源的重要信息,因此本研究主要观测和分析了大气中的有机氯农药,同时研究了水体中有机氯农药并计算水气交换通量,以及进行了部分污染物的源调查和来源分析,以研究有机氯农药的来源和重要环境行为,包括大气输送和水气界面交换等。
本研究的采样点位于历史上有机氯农药使用密度很大的太湖流域,在02年夏季(大气)和04年春夏秋冬四季(大气和水体)进行了采样观测。结果表明,除HCHs主要来自于残留外,DDTs、氯丹和硫丹等均存在新源。反向轨迹分析显示,大气输送对太湖地区有机氯农药浓度有重要影响;浓度与温度相关分析也显示,HCHs和氯丹主要来自于太湖水体,DDTs和硫丹在陆地上存在新源。
由于工业HCH禁用已久,大气中a-HCH浓度较低,降低速率较快,从02年夏季74pgm-3降至04年32pgm-3(夏季40pgm-3)。但是太湖沉积物中的残留维持了水体中较高浓度的a-HCH,04年平均1887pgL-1,水气交换通量表现为较强挥发通量,04年平均58ngm-2day-1,这说明沉积物中的残留已经成为太湖地区大气中a-HCH的重要来源。在远离太湖的其它地区使用的林丹,仅对太湖地区大气中的γ-HCH具有微弱的影响。对于氯丹,其大气浓度不高,但夏秋冬三个采样季节水体中浓度很高,呈现较强的挥发通量,对于TC、CC和HEPT,夏秋冬三季的平均净挥发通量分别为287、166和233ngm-2day-1。水体中的氯丹可能与该地区的氯丹生产企业有关。大气中硫丹浓度较高,它来自于其在农业上的使用,包括在太湖流域的使用,并通过大气输送沉降和径流输送两种方式进入太湖水体。对于DDTs,尽管仍然存在残留,但更重要的是新源,以o,p-DDT为例,02年夏季平均大气浓度为767pgm-3,04年夏季为384pgm-3,它主要通过大气输送并沉降进入太湖水体,四个采样季度平均净沉降通量为39ngm-2day-1。
组分分析显示,DDTs的新源不是工业DDT而是三氯杀螨醇。源调查表明,从1988到2002年三氯杀螨醇共导致了8770吨DDTs进入环境,并且集中在中国南部和东部地区;江苏省内则是在苏北而非太湖流域。三氯杀螨醇含较多p,p-Cl-DDT,它会使p,p-DDE/p,p-DDT值判断工业DDT进入环境时间的方法失效。三氯杀螨醇中o,p-DDT/p,p-DDT值远高于工业DDT,据此本研究建立了环境中DDTs的来源分析方法,并基于该方法研究DDT的环境行为。结果表明,三氯杀螨醇对太湖地区大气中DDTs的影响大于对土壤和沉积物等介质的影响;尽管部分地区还存在工业DDT的使用,但三氯杀螨醇是目前中国大气中DDTs的主要来源,其平均贡献达到75﹪;由于大气输送,在很多地区甚至北极地区,三氯杀螨醇也是大气中DDTs的主要来源。