【摘 要】
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木质素是自然界唯一可再生的芳香烃资源,具有“碳中性”和原料丰富等优点,其催化解聚制备酚类化合物成为木质素高质化利用的重要途径,日益受到从事催化化学和生物质高质化利用科研工作者的密切关注。目前,关于木质素催化降解研究取得了一系列进展,但是该领域仍然存在一些难点:1)木质素结构与催化解聚的关联性;2)低成本催化剂与催化活性的匹配性;3)单体化合物的可分离性等,基于此,本论文开展了以下研究。（1）本研究
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木质素是自然界唯一可再生的芳香烃资源,具有“碳中性”和原料丰富等优点,其催化解聚制备酚类化合物成为木质素高质化利用的重要途径,日益受到从事催化化学和生物质高质化利用科研工作者的密切关注。目前,关于木质素催化降解研究取得了一系列进展,但是该领域仍然存在一些难点:1)木质素结构与催化解聚的关联性;2)低成本催化剂与催化活性的匹配性;3)单体化合物的可分离性等,基于此,本论文开展了以下研究。（1）本研究以六种不同结构的桉木木质素为原料,Pd/C为催化剂,结合核磁技术和催化手段开展了木质素解聚的构效关系研究。通过优化木质素催化解聚的反应参数（包括:反应溶剂、温度、时间等）,明确了木质素中β-O-4连接键含量与其催化降解单体得率呈线性关系。（2）本论文设计了一种新颖的Zn Mo O4/MCM-41催化剂,能够高效地催化解聚玉米芯木质素,得到15-37.8 wt%的单体化合物,高选择性地得到对香豆酸甲酯（1）和阿魏酸甲酯（2）（高达78%）。同时,探讨了反应溶剂、温度、时间、氢气压力以及催化剂用量等反应参数对该过程的影响。本研究实现了化合物1和2的分离、纯化,为制备功能性聚醚酯和聚酯提供可持续利用的单体。（3）本研究报道了一种利用低共熔溶剂（DES）从廉价和丰富的蓖麻种皮中提取C-型木质素的方案,可以高收率、高纯度地分离C-木质素。由二维核磁共振谱图发现DES提取的C-型木质素中苯并二恶烷结构具有较高的丰度,表明C-型木质素具有耐酸性。随后,利用Pd/C催化氢解DES C-型木质素得到29.6 wt%的儿茶酚单体（或81 mol%）,丙醇基儿茶酚单体选择性高达86%。本研究为C-型木质素的高值化利用提供了理论基础。（4）C-型木质素被认为是一种理想的原料去制备儿茶酚化合物,本论文报道了一种原子级分散的钌催化剂可以有效地氢解C-型木质素,实现高得率、高转化数（TON可达345）得到儿茶酚单体。由于该催化剂的氢解能力优于加氢性能,可以选择性地得到可分离的丙烯基儿茶酚（77%）。基于模型化合物的研究,本论文提出了C-型木质素氢解的反应路径。该研究也证实了原子级分散的催化剂不仅可以催化小分子反应,而且可以驱使大分子的转化。
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