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白光LED光源因其超长的使用寿命和显著的节能效果,已经越来越多地取代传统的照明光源获得广泛的应用。为满足市场对高亮度、小型化光源的需求,发展高功率密度、轻重量、小尺寸的白光LED光源是目前一个重要的方向。商用最常见、最经济可靠的白光LED技术是所谓pc-LED(Phosphor-converted LED),即使用荧光材料把蓝光LED芯片发出的部分蓝光转换成黄光以产生视觉上的白光。传统白光LED的封装方式为蓝色芯片上涂覆荧光粉和硅胶或树脂。由于有机树脂导热和耐热性差,不仅不易于散热,在高温下也容易老化变质,难以用于高功率密度、高亮度的场合;而基于Y3Al5O12:Ce(YAG:Ce)的荧光陶瓷,由于其数十倍于硅胶或树脂的导热性和优异的耐热性,正在越来越多地替代硅胶+荧光粉的方案用于大功率、高亮度白光LED照明以及激光二极管白光照明。
本论文研究了YAG:Ce基荧光陶瓷的制备过程以及其光学和热性能。主要研究结果如下:
①采用固相反应烧结工艺制备了(Y1-xGdx)3Al5O12(x=0.0、0.1、0.2、0.3、0.4)荧光陶瓷,研究了微观结构变化和晶粒生长过程。结果表明:荧光陶瓷的致密度、气孔率及晶粒尺寸与烧结工艺和Gd3+的浓度有关。经过在1700℃保温45小时后,气孔率小于0.22%,实际密度达到理论密度的99.8%,晶粒尺寸达到27~33μm。对晶粒生长的动力学分析表明,Gd3+取代Y3+降低了荧光陶瓷晶粒生长活化能,当x从0.0增加到0.4时,活化能从563.27kJ/mol减小至163.18kJ/mol,或降低了71%。
②采用固相反应制备了不同晶粒尺寸的YAG:xCe(x=0.8at.%)荧光陶瓷,研究了晶粒尺寸对光学性能的影响。结果表明:晶粒尺寸对蓝光/黄光转化效率和高温稳定性有显著的影响。当平均晶粒尺寸从6.0μm增加到36.0μm时,荧光陶瓷由蓝色光源(峰值波长455nm,光功率1.82W)激发产生的黄光转换效率从214.14lm/W增加到340.04lm/W,增加幅度达到58.8%。当温度从296K升高到473K时,样品的光致发光强度分别降低了15.97%和21.87%。
③采用固相反应制备了YAG:xCe(x=0.2~1.0at.%)、(Y1-xGdx)3Al5O12:Ce(x=0.0~1.0)和Y3(Al1-xGax)5O12(x=0.0~0.3)荧光陶瓷,研究了不同稀土离子浓度对光学性能的影响。结果显示:稀土掺杂或取代对蓝光/黄光转化效率、高温稳定性、色坐标和显色指数(CRI)有显著的影响。(a)在YAG:Ce中Ce3+掺杂浓度为0.8at.%时,蓝光/黄光转化效率达到最大值340.04lm/W,然而(Y1-xGdx)3Al5O12:Ce(x=1.0)和Y3(Al1-xGax)5O12(x=0.3)蓝光/黄光转换效率分别降低至149.22lm/W和226.81lm/W;(b)YAG:xCe(x=0.2at.%)和Y3(Al1-xGax)5O12(x=0.1)荧光陶瓷具有更高的热稳定性,当温度从296K升高到473K时,光致发光强度分别衰减了11.29%和10.5%;(c)以Gd3+部分取代Y3+导致荧光陶瓷封装的LED光源色坐标向红移动,当x从0.2增加到1.0时,色坐标从(0.3543,0.3600)改变到(0.4446,0.4129),CRI在x等于0.2和0.4达到最大值76.4。
④研究了YAG:Ce荧光陶瓷的热学性能与显微结构(晶粒尺寸)以及Ce、Gd、Ga含量之间的关系。结果显示:(a)当温度从296K升高到473K时,各样品热导率降低32~37%;(b)荧光陶瓷的平均晶粒尺寸从6.0μm增加到36.0μm时,在296K和473K温度下,热导率分别增加了3%和8%;(c)Ce3+掺杂浓度从0.0at.%增加到1.0at.%,热导率线性降低,当温度为296K和473K时,热导率分别降低了9.7%和10%;(d)Ga3+取代Al3+从0.0增加到0.3,当温度为296K和473K时,热导率分别降低了32.74%和26.90%;(e)Gd3+取代Y3+从0.0增加到1.0,热导率不是线性依赖于x,而是一个“U”型,随着x的增加先降低,在x等于0.4和0.6之间达到最低值,然后随着x的增加而增加直到1.0。
本论文研究了YAG:Ce基荧光陶瓷的制备过程以及其光学和热性能。主要研究结果如下:
①采用固相反应烧结工艺制备了(Y1-xGdx)3Al5O12(x=0.0、0.1、0.2、0.3、0.4)荧光陶瓷,研究了微观结构变化和晶粒生长过程。结果表明:荧光陶瓷的致密度、气孔率及晶粒尺寸与烧结工艺和Gd3+的浓度有关。经过在1700℃保温45小时后,气孔率小于0.22%,实际密度达到理论密度的99.8%,晶粒尺寸达到27~33μm。对晶粒生长的动力学分析表明,Gd3+取代Y3+降低了荧光陶瓷晶粒生长活化能,当x从0.0增加到0.4时,活化能从563.27kJ/mol减小至163.18kJ/mol,或降低了71%。
②采用固相反应制备了不同晶粒尺寸的YAG:xCe(x=0.8at.%)荧光陶瓷,研究了晶粒尺寸对光学性能的影响。结果表明:晶粒尺寸对蓝光/黄光转化效率和高温稳定性有显著的影响。当平均晶粒尺寸从6.0μm增加到36.0μm时,荧光陶瓷由蓝色光源(峰值波长455nm,光功率1.82W)激发产生的黄光转换效率从214.14lm/W增加到340.04lm/W,增加幅度达到58.8%。当温度从296K升高到473K时,样品的光致发光强度分别降低了15.97%和21.87%。
③采用固相反应制备了YAG:xCe(x=0.2~1.0at.%)、(Y1-xGdx)3Al5O12:Ce(x=0.0~1.0)和Y3(Al1-xGax)5O12(x=0.0~0.3)荧光陶瓷,研究了不同稀土离子浓度对光学性能的影响。结果显示:稀土掺杂或取代对蓝光/黄光转化效率、高温稳定性、色坐标和显色指数(CRI)有显著的影响。(a)在YAG:Ce中Ce3+掺杂浓度为0.8at.%时,蓝光/黄光转化效率达到最大值340.04lm/W,然而(Y1-xGdx)3Al5O12:Ce(x=1.0)和Y3(Al1-xGax)5O12(x=0.3)蓝光/黄光转换效率分别降低至149.22lm/W和226.81lm/W;(b)YAG:xCe(x=0.2at.%)和Y3(Al1-xGax)5O12(x=0.1)荧光陶瓷具有更高的热稳定性,当温度从296K升高到473K时,光致发光强度分别衰减了11.29%和10.5%;(c)以Gd3+部分取代Y3+导致荧光陶瓷封装的LED光源色坐标向红移动,当x从0.2增加到1.0时,色坐标从(0.3543,0.3600)改变到(0.4446,0.4129),CRI在x等于0.2和0.4达到最大值76.4。
④研究了YAG:Ce荧光陶瓷的热学性能与显微结构(晶粒尺寸)以及Ce、Gd、Ga含量之间的关系。结果显示:(a)当温度从296K升高到473K时,各样品热导率降低32~37%;(b)荧光陶瓷的平均晶粒尺寸从6.0μm增加到36.0μm时,在296K和473K温度下,热导率分别增加了3%和8%;(c)Ce3+掺杂浓度从0.0at.%增加到1.0at.%,热导率线性降低,当温度为296K和473K时,热导率分别降低了9.7%和10%;(d)Ga3+取代Al3+从0.0增加到0.3,当温度为296K和473K时,热导率分别降低了32.74%和26.90%;(e)Gd3+取代Y3+从0.0增加到1.0,热导率不是线性依赖于x,而是一个“U”型,随着x的增加先降低,在x等于0.4和0.6之间达到最低值,然后随着x的增加而增加直到1.0。