【摘 要】
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在人类社会进展过程中,自然资源被过度开发,导致环境污染与能源短缺问题日益凸显,因此人们使用物理、化学和生物等方法来解决这些问题,但这些方法可能对环境造成二次污染。为此众多专家学者研究发现光催化技术是解决环境与能源问题的有效途径之一。光催化技术的核心是光催化剂,因此,光催化技术研究的重点之一在于研发高效且稳定的光催化材料。在目前已知的各种光催化材料中,硫化镉(CdS)具有相对较窄的禁带宽度以及较好的
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在人类社会进展过程中,自然资源被过度开发,导致环境污染与能源短缺问题日益凸显,因此人们使用物理、化学和生物等方法来解决这些问题,但这些方法可能对环境造成二次污染。为此众多专家学者研究发现光催化技术是解决环境与能源问题的有效途径之一。光催化技术的核心是光催化剂,因此,光催化技术研究的重点之一在于研发高效且稳定的光催化材料。在目前已知的各种光催化材料中,硫化镉(CdS)具有相对较窄的禁带宽度以及较好的光响应范围。然而纯CdS颗粒存在光吸收能力不强和光生载流子易复合等缺点,导致其光催化活性不高。为克服这些缺点,众多学者从控制微观形貌、拓宽光响应范围或提高光生载流子分离效率对CdS进行改性,其中构筑异质结可以使光生电子-空穴对有效分离,同时抑制光腐蚀现象并提高催化剂的光催化活性。然而改性后的光催化剂依然存在不易回收的缺点,使催化剂与铁氧化物复合,利用铁氧化物的磁性对光催化剂进行回收是提高回收率的有效途径之一。本文从探究CdS颗粒粒径尺寸最小的条件入手,使其能成功负载在Fe3O4纳米微球表面,从而制备出磁性复合光催化剂FC(Fe3O4@CdS)。在此基础上使用构筑异质结的方法对其进行改性,提高其光催化活性同时抑制光腐蚀现象,形成新的磁性复合光催化剂FCN(Fe3O4@CdS/g-C3N4)和FCM(Fe3O4/CdS/Mo S2)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(TEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis DRS)和荧光发射光谱(PL)等方法对CdS、FCN和FCM材料进行表征,同时在太阳光下考察其对罗丹明B(Rh B)的降解效率及循环稳定性,并通过活性物种捕捉实验探究其光催化降解机理。(1)首先使用溶剂热法制备Fe3O4纳米微球,为光催化剂提供磁性,同时提高其回收性能。之后利用制备好的Fe3O4纳米微球作为核心,使用水热法在外部包覆CdS纳米颗粒,形成核壳结构的FC。当反应温度为160℃,反应时间为5h,S/Cd比为1/2时,所制备出硫化镉纳米颗粒尺寸最小,能成功负载在Fe3O4纳米微球表面。对光催化剂FC进行降解Rh B的实验,发现夏季太阳光下降解率达到82.23%,冬季太阳光下为55.51%。接下来的循环试验中,发现三次循环后FC在夏季太阳光的降解率下降到60.31%,冬季太阳光下降到36.44%,同时结合FC材料的回收率、反应后溶液的颜色变化以及其中Cd离子和Fe离子的含量,说明CdS存在光腐蚀现象,为克服这一现象,使用构筑异质结的方法对其进行改性。(2)使用(1)中制备的材料FC使其超声分散在甲醇溶液中与g-C3N4进行充分搅拌,直至甲醇完全挥发,形成新的磁性复合材料FCN(Fe3O4@CdS/g-C3N4),该材料以构筑异质结的方法对CdS进行改性,提高光催化活性的同时抑制光腐蚀现象。在夏季太阳光下进行实验发现,当g-C3N4与FC材料的质量比为15%时,复合光催化剂FCN15的降解率达到90.55%,与FC的降解率相比提高8.32%。三次循环实验后,复合光催化剂FCN15对Rh B的降解率为87.19%,仍保持较高的光催化活性,同时结合材料的回收率、反应后溶液的颜色变化以及其中Cd离子和Fe离子的含量,证明成功抑制了光腐蚀作用。使用IPA、BQ和EDTA-2Na作为活性物种捕获剂探究复合材料降解Rh B的机理,发现三种活性物质·OH、·O2-和h+在体系中均起着活性作用,作用大小为·OH>·O2->h+。(3)以硝酸镉为镉源,硫脲为硫源,钼酸钠为钼源,Fe3O4作为提供磁性的材料,使用一锅法制备磁性复合光催化材料FCM(Fe3O4/CdS/Mo S2)。在冬季太阳光下进行实验发现,当摩尔比(Mo:Cd)为0.05时,复合光催化剂FCM2降解率为75.48%,与FC的降解率相比提高19.97%。三次循环实验后,复合光催化剂FCM2的降解率为71.05%,仍保持较高的光催化活性,同时结合材料的回收率、反应后溶液的颜色变化以及其中Cd离子和Fe离子的含量,证明成功抑制了光腐蚀作用。通过活性物种捕捉实验,发现·OH和·O2-在体系中均起着活性作用,作用大小为·O2->·OH,h+的活性作用很小。
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