【摘 要】
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金属氧化物半导体纳米材料因其独特的物理化学性质和多功能应用而受到研究人员的广泛关注。氧化锌和氧化锆材料作为宽禁带半导体,具有辐射吸收范围广,光稳定性好等特点,在发光器件方面有很大的应用前景。作为半导体材料,其特殊的光学性能及发光机制近年来引起了人们的研究兴趣,但是对于Zn O的光致发光机理至今还没有统一的解释,并且对这两种材料发光的调控也是众说纷纭。近些年来的研究表明,表面等离激元耦合可以对它们的
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金属氧化物半导体纳米材料因其独特的物理化学性质和多功能应用而受到研究人员的广泛关注。氧化锌和氧化锆材料作为宽禁带半导体,具有辐射吸收范围广,光稳定性好等特点,在发光器件方面有很大的应用前景。作为半导体材料,其特殊的光学性能及发光机制近年来引起了人们的研究兴趣,但是对于Zn O的光致发光机理至今还没有统一的解释,并且对这两种材料发光的调控也是众说纷纭。近些年来的研究表明,表面等离激元耦合可以对它们的荧光发射进行有效调控。表面等离激元是金属与介质界面处自由电子的集体相干振荡。金属纳米结构的表面等离激元共振及其弛豫过程会产生热电子和光热效应,若热电子转移到氧化锌导带,可增加其载流子浓度,有助于增强发光。金属表面等离激元共振产生的光热效应具有很高的光热转换效率,有望克服传统加热方式难以局域化的困难,从而对氧化锌和氧化锆的发光进行有效调控。本论文围绕纳米氧化锌和氧化锆的光致发光特性,应用表面等离激元效应对金属氧化物半导体发光的性质及其作用机理展开研究。主要研究内容和结果如下:1.合成了六方纤锌矿结构的Zn O纳米颗粒,并研究了其发光性质和颗粒构型之间的关系。发现Zn O纳米颗粒的光致发光拥有两个发光带,分别是位于紫外区(378 nm)的强且锐的发光带和位于可见光区(570 nm和630 nm)的弱且宽的发光带,整体发光强度随颗粒尺寸的增大而增强。2.通过在Zn O纳米颗粒表面组装金纳米颗粒,获得了Zn O@Au复合纳米体系,研究了表面等离激元效应对Zn O纳米颗粒发光特性的影响规律及作用机理。通过在有氧和无氧环境中进行实验观测,并与传统退火处理方式相对比,探究了表面等离激元效应对Zn O纳米颗粒发光特性的影响规律。结果发现,在有氧环境下,受表面等离激元作用的Zn O颗粒在紫外区和可见光区发光强度减弱3/4以上。与高温退火处理结果相类似,等离激元光热效应作用下的Zn O颗粒表面变得光滑,尺寸缩小。在无氧坏境中,受表面等离激元效应作用,Zn O颗粒在紫外区和可见光区的发光峰强度减弱1/3,减弱程度小于有氧环境下的结果。所观测到的现象归因于表面等离激元产生的热效应使得Zn O纳米晶体中氧空位浓度变小。另外,有氧环境下表面等离激元作用于Zn O颗粒之后的另一种现象是颗粒的紫外区发光强度增强了1倍而可见光区没有明显变化,此时颗粒粒径变大。但是退火处理过后没有观测到此现象,表明金纳米颗粒的表面等离激元共振效应使得缺陷能级的电子最终转移到半导体导带中,增强了紫外发光强度同时抑制可见光区发光。3.应用金纳米颗粒对于Zr O2纳米颗粒进行了表面修饰,研究表面等离激元效应对Zr O2纳米颗粒发光特性的影响及其机理。在表面等离激元作用下,Zr O2纳米颗粒的发光峰强度减弱2/3,并且颗粒变小,表面变得光滑,而传统退火处理之后光致发光光谱并没有明显变化。表明表面等离激元热效应的光热转换效率高,能够克服传统加热方式难以局域化的困难。
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