【摘 要】
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稀土发光材料因具有低辐射损伤、高化学稳定性、弱自发荧光、强吸收能力等特性,使得其在稀土功能材料领域中的研究价值均位居前列。NaGdF4因具有出色的光磁性能,低声子能量,高上转换效率以及紫外-红外较宽的光学透过性而被广泛关注。本文通过第一性原理计算与实验制备相结合的方法,从晶形结构、发光调控和机理分析角度研究NaGdF4:Er3+/Yb3+上转换纳米发光材料,并着重考察其在双光束共同激发时的发光性能
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稀土发光材料因具有低辐射损伤、高化学稳定性、弱自发荧光、强吸收能力等特性,使得其在稀土功能材料领域中的研究价值均位居前列。NaGdF4因具有出色的光磁性能,低声子能量,高上转换效率以及紫外-红外较宽的光学透过性而被广泛关注。本文通过第一性原理计算与实验制备相结合的方法,从晶形结构、发光调控和机理分析角度研究NaGdF4:Er3+/Yb3+上转换纳米发光材料,并着重考察其在双光束共同激发时的发光性能。采用Materials Studio软件计算未掺杂、Er3+掺杂和Er3+/Yb3+共掺杂β-NaGdF4三种不同掺杂体系的结构性质、电子性质及光学性质;结果表明Er3+掺杂和Er3+/Yb3+掺杂并没有破坏原有的六方相结构,体积略微缩小;禁带宽度大幅降低,有利于电子的跃迁;相较于未掺杂体系,掺杂后体系在红外光波段的吸收率扩大,反射率减小,更加有益于上转换发光的实现。采用水热法合成NaGdF4:Er3+/Yb3+纳米上转换荧光粉,通过改变反应条件控制晶体结构及形貌,最佳制备条件下得到结晶度良好,尺寸在36 nm左右均匀的六方相纳米颗粒。在980 nm或1550 nm单独激发时,掺杂体系产生位于523 nm和542 nm的绿光发射峰以及656 nm的红光发射峰。在双光束(980 nm和1550 nm)共同激发NaGdF4:Er3+/Yb3+纳米晶时产生的双波长协同作用可以使发光中心具有更大的吸收截面,更多的发射路径,更少的无辐射弛豫,进而大大提高吸收光子的利用率,实现对样品发光强度的提升以及荧光颜色的调节。基于双光束共同激发的特殊上转换发光特性,以波长激发条件作为输入信号,以红光和绿光的相对荧光强度、红绿比和绿红比这四个量作为输出信号构建上转换逻辑门,为稀土纳米发光材料在逻辑领域的应用提供有益思路。
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