低温等离子体协同催化氧化苯的研究

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挥发性有机化合物(VOCs)排放到大气中造成的人体健康和环境污染问题日益严重。近年来低温等离子体协同催化技术作为净化低浓度VOCs的有效技术受到普遍关注。本文的研究目的是开发低温等离子体协同催化氧化苯的净化技术,考察低温等离子体协同CeO2/y-Al2O3催化剂、Au/γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3 和 Pt/γ-Al2O3 催化剂对苯的分解特性,详细探究低温等离子体协同CeO2/γ-Al2O3催化剂催化氧化苯的机理。为此,本研究首先利用管式介质阻挡放电(DBD)反应器协同CeO2/y-Al2O3催化剂分解苯。然后,利用板式DBD反应器协同贵金属(Au/y-Al2O3、Ag/y-Al2O3和Pt/γ-Al2O3)催化来分解苯。主要的研究结果如下:(1)等离子体与CeO2/y-Al2O3催化剂对分解苯有显著的协同作用,其中浓度为5.0wt%CeO2/γ-Al2O3催化剂与等离子体协同的效果最好,这与X射线衍射(XRD)和X射线能谱(EDS)表征结果相吻合;苯去除率随SED的增加而增加,随初始浓度的增加而降低。当SED由20.8 J/L增加至86.7 J/L时,苯去除率由80%提高到99%,CO2选择性由20.5%增加到114%;苯的初始浓度由50 ppmv增加至300 ppmv,CO2选择性会略微增加;反应温度升高苯去除率降低,CO2选择性提高;O2浓度升高会提高苯的去除效果,但对COx选择性影响不大;H20的加入会降低苯的去除率,但能提高CO2选择性。(2)CO和CO2是苯分解的主要气态产物,两者选择性之和只有56.5%;检测放电时的DBD反应器出口处颗粒物浓度,发现填充γ-Al2O3小球和5.0wt%CeO2/γ-Al2O3小球可有效抑制颗粒物产物的排出。(3)催化剂表面上的O3对苯的分解起着重要作用,可在CeO2催化剂上分解成O22-和O2-自由基,而经过有无放电处理后通入苯或CO,两者所检测出的MS信号一致,说明了催化剂上O3分解生成的O2O-和O2-自由基在没有气态O3存在时,对苯分解和CO氧化不起作用。综上CeO2催化分解苯的机理可能是CeO2促进O3分解成活性氧引起的。(4)再生后的5.0wt%CeO2/γ-Al2O3催化剂可以恢复其原有的催化能力。(5)与无催化剂的DBD反应器相比,载有贵金属催化剂的DBD反应器能显著增加苯的去除率;在反应温度为25℃和SED为400J/L的条件下,Au/γ-Al2O3催化剂对苯的去除率最高;苯分解的气相产物为CO和CO2,在催化剂负载量和反应温度一定的条件下,苯的去除率随SED的增加而增加;在催化剂负载量,能量密度一定的条件下,苯的去除率随反应温度的增加而增加。
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