过渡金属硫化物的制备及其在电化学储能方面的研究

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随着科学技术和社会的进一步发展,人们对便携式电子产品、新能源汽车及储能设备提出了更高的要求。然而,目前商业化的锂离子电池负极是石墨类材料,其理论容量低(372 mAh g-1)、倍率性能差和循环寿命短等缺点严重的制约了锂离子电池的进一步发展。因此,急需开发新一代负极材料。近年来,过渡金属硫化物(TMS),如Co9S8、FeS、NiS等已经引起了广泛的关注,因为它们作为锂离子电池的电极材料,相比于对应氧化物具有更高的容量、良好的导电性和热稳定性以及价格低廉、来源广泛等优点,成为了最有可能代替石墨类材料的新型负极材料之一。但是,过渡金属硫化物首次库伦效率低、较低的锂离子扩散动力学以及充放电过程中嵌锂/脱锂较大的体积效应导致材料容易粉碎破坏,进而导致了容量的快速衰减。研究发现,通过碳复合、掺杂以及形貌控制等手段可以有效提高其电化学稳定性。本文通过水热反应制备出N、S共掺杂的C包裹的MnS一维复合材料和蛋黄-壳结构的磷掺杂硫化钴复合材料,进一步通过XRD、SEM、TEM等测试对材料进行表征,并且作为负极材料组装成半电池进行储能方面研究,主要工作如下:1、合成了一种拥有独特N、S共掺杂的C包裹的MnS复合材料,其作为锂离子电池负极材料时表现出优异的电化学性能。例如,MnS@N,S-C-NTs电极具有稳定的循环性能(在1 A g-1时,200圈后容量为796 mAh g-1)以及优异的倍率性能(在10 A g-1的高电流密度下循环3500圈后仍有400 mAh g-1的比容量)。这种优异的电化学性能主要是归因于N、S共掺杂的碳层的高导电性和保护作用,以及其独特的一维多孔结构能有效地容纳MnS在循环过程中的体积变化。2、合成一种蛋黄-壳结构的磷掺杂硫化钴复合材料,并将其作为锂离子负极材料,探究其储锂性能。得益于其独特的蛋黄-壳结构,循环100圈后,磷掺杂硫化钴电极材料的比容量仍能保持在838 mAh g-1,在5 A g-1大电流密度下循环4000圈之后,容量保持在543 mAh g-1,证明了其作为锂离子电池负极材料具有优异的电化学性能。
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