【摘 要】
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化石能源的燃烧放出的CO2、CH4等温室气体,是影响环境安全的重要因素,高效的气体分离技术是遏制温室气体排放的重要手段。目前,混合气体的分离工艺主要有深冷分离法、变压吸附法和膜分离技术三种,作为第三代气体分离技术,膜分离技术因其清洁生产、节能、占地面积小、资金成本低,被视为一种“绿色分离技术”,在与传统分离技术的竞争中显示出独特的优势。碳分子筛膜,简称炭膜,是聚合物膜在惰性气体或真空氛围下经高温热
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化石能源的燃烧放出的CO2、CH4等温室气体,是影响环境安全的重要因素,高效的气体分离技术是遏制温室气体排放的重要手段。目前,混合气体的分离工艺主要有深冷分离法、变压吸附法和膜分离技术三种,作为第三代气体分离技术,膜分离技术因其清洁生产、节能、占地面积小、资金成本低,被视为一种“绿色分离技术”,在与传统分离技术的竞争中显示出独特的优势。碳分子筛膜,简称炭膜,是聚合物膜在惰性气体或真空氛围下经高温热解制备而成的新型炭基膜材料。相比于传统的气体分离膜材料,炭膜具有更加优异的热、化学稳定性和结构稳定性,并且由于炭膜中微孔和超微孔的双峰孔道结构,具有优异的气体渗透和分离性能,可突破聚合物膜的Robeson上限。然而均质炭膜质地易碎,为了工业化需要,出现了以多孔载体为支撑体制备的复合炭膜,克服了均质炭膜易碎的缺点,且由于其更薄的分离层,使其获得了更高的气体渗透通量。本文以中空纤维陶瓷膜为载体,酚酞型聚芳醚酮（PEK-C）为聚合物前驱体,采用浸涂-相转化结合的方法制备复合炭膜,并通过考察制膜工艺和对陶瓷基膜进行修饰改性制备出了完整无缺陷且具有优异气体渗透性能的复合炭膜。得到结果如下:1)铸膜液浓度和提拉速率是决定成膜效果的关键,15%PEK-C铸膜液配合2cm/min提拉速率条件可制备出表面膜层完整均一且兼具较高气体渗透通量的复合炭膜。2)通过控制制膜过程蒸发温度和蒸发时间,复合炭膜分离层缺陷大幅减少,气体分离选择性得到了显著提升。以15%浓度的PEK-C铸膜液和2cm/min提拉速率,在60℃环境温度及10s蒸发时间的最佳相转化工艺条件下制备出的复合炭膜O2/N2、CO2/N2和CO2/CH4分别可达5.62、26.27、25.10,O2、CO2渗透通量分别为252、1177GPU。3)以硅凝胶修饰后陶瓷基膜为支撑体制备的复合炭膜表现出优异的气体分离选择性,16%PEK-C铸膜液制备的复合炭膜CO2/N2选择性可达30.69,CO2渗透通量为687.5GPU,与以未修饰原膜为基膜制备的复合炭膜相比,选择性升高而气体渗透通量降低。4)以PEG预浸渍液修饰后陶瓷基膜为支撑体制备的复合炭膜,气体渗透通量大幅提高而选择性基本不变,当PEG分子量为10000、浓度为7.5%时,制备出的复合炭膜O2、CO2渗透通量分别可达314、1756GPU,O2/N2、CO2/N2和CO2/CH4分别为4.69、26.21、24.73。
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