二氧化钛-石墨烯复合催化剂制备及其光降解亚甲基蓝的效能研究

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二氧化钛(TiO2)光催化技术因光催化效率高、不会产生再次污染以及矿化程度高等优点,被广泛的应用和研究。但TiO2富集能力弱,催化剂粉末难以回收重复利用,以及自身的光生空穴-电子的复合等问题严重削弱了二氧化钛光催化的能力。石墨烯自身的优异性能可极大改善TiO2现存的问题,因此二氧化钛-石墨烯复合光催化剂的制备成为研究热点。本文以钛酸四丁酯(TBT)以及由Hummers法合成的氧化石墨烯(GO)的固体和液体为前驱物,通过水热法制备了两种二氧化钛(TiO2)-石墨烯(RGO)复合光催化剂,分别记做TiO2-RGO和TiO2-RGO(l)。通过表征手段得知:两种复合光催化剂的晶型主要是锐钛矿;TiO2-RGO(l)复合光催化剂的禁带宽度Eg=2.8 eV,略低于TiO2-RGO的2.9 eV;同时两种复合光催化剂的比表面积均明显高于单纯二氧化钛的比表面积(87.5193 m2/g),但TiO2-RGO(l)的比表面积(154.6252 m2/g)略高于TiO2-RGO体系的(137.587 m2/g)。研究结果显示两种复合光催化剂均比单独TiO2光降解亚甲基蓝(MB)的效率高,而且在不同的制备比例下,TiO2-RGO(l)的光催化效果均比TiO2-RGO好。这表明在催化剂制备过程中,液态的氧化石墨烯(GO)与TBT复合能表现出更强的光催化活性。以TiO2-RGO(l)作为光催化剂,MB作为目标污染物,详细研究该光催化体系降解MB的效能;将TiO2-RGO(l)负载到聚丙烯(PP)上,进一步探讨负载型催化剂的光催化效能。在探讨TiO2与GO制备比例和溶液的初始pH等条件对复合材料光降解亚甲基蓝(MB)的影响研究中,发现TiO2与GO的比例为1:0.06时,光催化剂对MB的光降解效率最佳,其准一级反应速率常数比TiO2提高了近2倍;当溶液pH由2上升至9.46时,体系对MB的光降解率由38%增加至78.7%,同时准一级动力学反应速率常数k增加了3.7倍。当负载型催化剂中载体与光催化剂的比例(PP:M)为5:5时,光降解MB的效果最佳,该催化剂重复使用六次,TOC去除率由86.4%降低到78.5%,总体衰减较缓慢,有一定的应用价值。光催化体系对溶液中TOC的去除明显滞后于MB的降解率,反应5 h后TOC的去除率达到93%。
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