钛基锡锑电极的微观结构与形貌对催化性能的影响

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电化学氧化技术作为一种有效的水处理手段,一直以来备受研究者们的关注。特别是在合成染料有机废水处理领域,受其难以生化降解的结构特性所限,普通的生化处理手段无法达到有效降解的目的,而电化学氧化技术则体现出了优良的催化降解能力,并具有条件温和、设备简单及环境友好等优势。阳极材料是电化学氧化技术的核心,国内外研究者们针对阳极材料已经展开了十分广泛的理论研究与实验探究。然而,其中大部分研究仍处在宏观性能的层面,有关于材料的微观结构与形貌对催化性能影响的探究较少,缺乏对相关微观机理的研究。因此,从材料的微观角度出发,研究不同类型的微观结构对阳极材料催化性能的影响具有较为深远的研究意义。本文主要从制备方法、多元掺杂及晶面调控三个角度,通过对钛基锡锑电极的催化层组成与结构的改性,得到不同的晶体结构与微观形貌,由此分析它们对电极的电化学性能、催化降解性能及使用能耗的影响。本文中首次采用新型的沉淀印刷法制备了低维纳米Ti/SnO2-Sb-Fe电极材料,并与传统的溶胶凝胶法及直流电沉积法制备的Ti/SnO2-Sb-Fe电极进行对比,探讨了制备方法对晶体的成核与生长的影响。利用沉淀印刷法可制备得到均匀的零维纳米颗粒结构(<10nm),且具有高电化学孔隙率(44.8%),高析氧电位(2.20V),及较好的降解性能和较低的能耗。在此基础上,本文首次通过印刷法制备得到了Ti/ATONPs-MWCNTs电极,并成功保留了MWCNT的微观结构及吸附性能。Ti/ATONPs-MWCNTs的电化学阻抗仅为0.24Ω,与Ti/ATONPs相比约降低了50%,相应的降解80%时的能耗约降低了19%。此外,本文首次引入表面活性剂分子CTAB对SnO2-Sb(ATO)晶体进行了高活性晶面的调控,发现了CTAB会抑制低活性晶面{110}的生长,同时促进高活性晶面{211}的生长。与Ti/ATO电极比较证明了晶面的调控生长可以提高电极材料ATO的析氧电位约4%;以降解3h为例,可增加电极的降解能力约9%;降解率达80%时,电极的能耗降低约27%。这一创新性探究从晶体可控合成角度出发,为提高阳极锡锑材料的电催化降解性能提出了新的研究思路。
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