【摘 要】
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近年来,随着工业化进程的加快,工厂不断释放出大量的空气污染物,严重破坏生态环境,危害人类健康,因此空气污染防治的紧迫性日益凸显。众多气态污染物中,挥发性有机物（VOCs）对人类健康的影响越来越突出,治理VOCs迫在眉睫。在诸多VOCs污染治理技术中,光催化技术因其可在温和条件下直接降解污染物和无二次污染等优势,受到了广泛的关注。其中,纳米TiO2作为一种半导体光催化材料,具有光催化氧化能力强、物理
【基金项目】
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国家自然科学基金区域联合重点 （U20A20302）； 河北省创新研究群体 （E2021202006）； 河北省科技计划（20373701D）； 天津市科技计划 （19ZXSZSN00050, 19ZXSZSN00070）； 河北省重大成果转化项目（2128370
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近年来,随着工业化进程的加快,工厂不断释放出大量的空气污染物,严重破坏生态环境,危害人类健康,因此空气污染防治的紧迫性日益凸显。众多气态污染物中,挥发性有机物（VOCs）对人类健康的影响越来越突出,治理VOCs迫在眉睫。在诸多VOCs污染治理技术中,光催化技术因其可在温和条件下直接降解污染物和无二次污染等优势,受到了广泛的关注。其中,纳米TiO2作为一种半导体光催化材料,具有光催化氧化能力强、物理化学性质稳定、无毒以及价廉等众多的优点,成为最具潜力的光催化材料。但纳米TiO2自身存在易团聚等局限性,极大限制了在环境净化方面的应用;此外,粉体催化剂不能直接使用且难以回收,使得光催化技术受限。因此,本文将从催化剂改性和固载技术两个层面开展对纳米TiO2光催化剂的研究,并结合化工流程模拟,为工业应用提供借鉴思路。（1）利用双模板法制备出多级孔ZSM-5分子筛,并使用高能球磨法将其与纳米TiO2混合,制备出Z-P25（x）复合光催化剂。光催化降解甲苯实验结果表明,Z-P25（2）具有最高的光催化活性,甲苯降解效率为91.08%。相应的表征结果发现,TiO2成功负载于多级孔分子筛上,且Z-P25（2）光催化剂比表面积最大,相对结晶度最小;Ti-O-Si配位键促进催化剂表面反应活性位点的增加,低结晶度能够间接促进光催化活性的提升。通过对纳米TiO2负载于ZSM-5表面模型进行量子化学模拟,发现ZSM-5与TiO2之间存在协同作用。（2）以工业铝基蜂窝板为催化剂基体,对比不同基体表面前处理方法和喷涂次数对Z-P25（2）光催化剂涂覆性能的影响,以找到最佳的催化剂固载方案。结果表明,在质量分数为15%的硝酸溶液中浸泡15分钟的酸腐蚀方式为最佳前处理方法,此种方法并未对蜂窝铝板本体造成破坏;在此基础上,喷涂次数为两次时为最佳的催化剂固载方案。利用量子化学模拟和相关表征,从微观结构层面对纳米钛溶胶与催化剂本体之间的黏结稳定性进行研究,发现中间层和催化剂之间存在化学吸附过程,由态密度分析和键的Mulliken布居值可知中间层和纳米TiO2之间存在共价键。（3）利用Aspen Plus模拟实际工况下挥发性有机废气中的捕集和催化脱除过程,以涂料厂中的甲苯为主要研究对象,搭建预处理工段和催化脱除工段的流程模拟。结果表明,甲苯经过光催化处理,降解效率可达到90%。系统模拟节省了大量的人力和物力,为光催化降解技术在工业应用提供借鉴思路。
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