功能化碳材料在电催化和传感器中的应用

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碳纳米管和石墨烯因具有独特的结构和优异的电学、热学和力学等性质,广受化学、材料、物理和生物等学科的高度重视。已有研究成果表明,碳纳米管和石墨烯材料在纳米电子、能量储存与转换、复合材料、催化剂载体、电催化以及传感器构建等应用领域具有潜在和广泛的应用前景。为了拓展碳纳米管和石墨烯的应用领域,对碳纳米材料进行各种功能化是一种有效的方式。本文围绕着功能化碳纳米材料的制备、性质及其传感器等方面的应用研究开展了以下几方面的工作:  1.石墨烯基爆炸物分子电化学传感器  提出了基于电化学还原石墨烯的爆炸性芳香族化合物分子的电化学传感器。电化学研究表明,电化学还原石墨烯能通过其π电子与爆炸性芳香族化合物分子相互作用,一方面可以对爆炸性芳香族化合物分子在电极表面进行富集,另一方面降低其电催化还原过电位。另外,石墨烯具有大的比表面积,使爆炸性芳香族化合物分子的电化学还原电流明显增大,可明显提高爆炸性芳香族化合物分子的电化学检测灵敏度。实验中,以2,4-二硝基甲苯(DNT)为模型分子,采用溶出伏安法对其进行检测,获得的电化学信号与DNT浓度在5.49×10-7到1.1×10-5M范围内成线性关系,检测限低达42 nM。另外,石墨烯对其它爆炸性芳香族化合物如1,3-二硝基苯(DNB),2,4,6-三硝基甲苯(TNT),1,3,5-三硝基苯(TNB)同样显示出高的催化活性,能高灵敏地对其进行分析检测,检测限均达nM水平。  2.氮掺杂石墨烯对硝基爆炸物分子电催化活性的研究  选取了一系列具有不同结构和功能团的NACs作为分子探针,比较了氮掺杂石墨烯和热还原石墨烯(thermally reduced graphene,TR-G)对这些分子的电催化活性,同时也探讨了探针分子结构与其电催化还原间的相互关系。研究发现,氮掺杂石墨烯对NACs分子电还原表现出较石墨烯更好的催化活性,还原过电位明显降低。氮掺杂石墨烯结构和电子性能的变化可能是其电催化活性提高的原因。最后,构建了基于氮掺杂石墨烯灵敏检测爆炸性NACs分子的电化学传感器,对TNT的检测具有较好的电化学响应,在5.28×10-7到8.8×10-6 M浓度范围内成线性关系,检测限达1.3×10-7 M。  3.负载于碳纳米管中普鲁士蓝纳米粒子的限域性质研究  以阳极氧化铝膜为模板,采用热聚合和高温碳化以及化学气相沉积法(CVD)技术合成了不同管径的阵列碳纳米管,并利用碳纳米管的毛细作用,在碳纳米管的限域空腔内部成功合成了普鲁士蓝纳米颗粒。电化学研究表明,与负载于碳纳米管外的普鲁士蓝纳米颗粒相比,限域于碳纳米管内的普鲁士蓝纳米粒子表现出较快的电子转移速率和高的抗碱性环境能力,对过氧化氢还原也表现出更好的电催化活性。同时,我们还发现,随着碳纳米管管径的变小,纳米空腔限域作用越强,进而对填充的普鲁士蓝纳米材料性质的影响也越显著。此外,负载于碳纳米管内外的普鲁士蓝纳米颗粒显示出迥异的磁学性质。这些研究结果使得我们能够进一步了解纳米材料在碳纳米管限域空腔环境中所具有的特殊物理化学性能,同时也将为发展新型功能材料或催化剂提供理论依据和实验指导。
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