微纳光电材料的三阶非线性光学性质及等离子体高次谐波研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院长春光学精密机械与物理研究所) | 被引量 : 1次 | 上传用户:yakataxxxx
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随着激光技术的日益提高,基于非线性光学理论的研究逐渐趋于完善,有关非线性光学材料的研究也引起了科学家越来越多的关注。开发和研究具有更强的非线性光学效应的材料对激光器、光调制器和光开关等光电器件的发展和应用具有重要价值。无论贵金属还是金属化合物都会由于其纳米结构导致的量子尺寸效应而具有与块体材料不同的非线性光学性质,因此金属及金属化合物纳米材料的性质引起了科研人员的浓厚兴趣,对于开发微纳光电器件的重要也日益显现出来。同时金属及金属化合物与强场激光相互作用的非线性光学性质丰富了科学发展的领域。当高强度飞秒激光脉冲与激光烧蚀产生的等离子体相互作用时,由于高阶非线性极化而产生高次谐波现象。在本论文中,我们利用Z扫描技术、泵浦探测技术对贵金属金纳米粒子,硫化银量子点以及有机无机杂化和全无机钙钛矿薄膜三类典型的微纳光电材料的非线性吸收和非线性折射性质依托飞秒,皮秒以及纳秒脉冲激光进行了系统的分析。利用激光烧蚀三类材料产生等离子体诱导高次谐波发射,并对其产生的高次谐波现象和产生机制进行了分析讨论。具体研究工作包括以下几个方面:1.系统研究了粒径尺寸对金纳米粒子三阶非线性光学性质的影响。通过控制还原剂的用量制备出不同尺寸的金纳米粒子悬浮液,并对样品进行了基本表征。随着纳米粒子尺寸的增加,吸收峰出现明显的红移。通过Z扫描技术研究了金纳米粒子溶液粒径与非线性吸收和非线性折射的变化关系。随着入射能量的变化,金纳米粒子在800 nm波段因其产生的反饱和吸收而产生光限幅效应,光限幅阈值为2μJ。这一现象说明金纳米粒子可以在眼睛防护,脉冲整形和主动锁模等方面有很好的应用前景。同时,烧蚀金纳米粒子产生的等离子体羽流的高次谐波发射产生了25阶的强谐波,谐波强度比块体材料在相同实验条件下高五倍,证明金纳米粒子是有效的产生高次谐波的靶材。2.系统研究了小尺寸量子点(QDs)分散液及量子点构成的薄膜的非线性光学特性。我们制备了平均尺寸为4 nm,溶液浓度为0.375 mg ml-1和0.125 mg ml-1的硫化银(Ag2S)QD分散液,研究了在800 nm和400 nm波段,200 ps和60 fs脉冲下的非线性光吸收和非线性光折射特性,同时研究了脉冲宽度对分散液的正负非线性折射系数的影响。Ag2S QD含量较低的分散液在800 nm,60 fs下,入射光能量为0.82.5μJ范围内表现出光限幅效应。研究了Ag2S QD分散液在400 nm,60 fs下的载流子动力学,研究表明,主要的动力学过程为电子-声子和声子-声子相互作用,其对应弛豫时间常数分别为1.7和6.9 ps。3.制备了均匀的80和500 nm Ag2S QD薄膜,并利用开孔及闭孔Z扫描研究了薄膜厚度对非线性光学特性的影响。与Ag2S QD分散液样品相比,Ag2S QD薄膜的非线性光学系数增强了三到六个数量级。在400 nm,30 fs激发下研究了80 nm和500 nm薄膜的瞬态吸收,经拟合计算两种薄膜的衰减时间分别为150和245 fs。在烧蚀Ag2S QD薄膜产生的等离子体中发现了高次谐波生成,阶次达到23阶。通过对QD的等离子体扩散动力学进行分析,优化加热脉冲和驱动脉冲之间的时间延迟,提高了谐波转换效率。4.系统研究了有机无机杂化钙钛矿和全无机钙钛矿(MAPbX3,X=Cl,Br,I)薄膜的非线性光学性质。首先对MAPbI3薄膜进行了基本表征,之后制备了具有倍增效应的光电探测器并对其光电性质进行了表征。利用800 nm,40 fs下的开孔Z扫描发现MAPbCl3和MAPbBr3薄膜的非线性吸收过程主要为双光子吸收,非线性吸收系数β分别为(1.5±0.4)×10-8 cm W-1和(5±1.2)×10-8 cm W-1,而MAPbI3薄膜主要为饱和吸收,饱和吸收强度为8×1011 W cm-2,非线性吸收系数为(5±1.2)×10-7 cm W-1。我们还优化了全无机钙钛矿(CsPbX3)薄膜制备方法,在400 nm,35 fs下对前驱体溶液及薄膜的非线性吸收和非线性折射进行了研究。5.对强激光场驱动下烧蚀有机无机杂化钙钛矿MAPbCl3单晶的等离子体高次谐波进行研究,产生了23阶的高次谐波发射。同时,为更好的理解多原子靶材产生高次谐波的机制,对制备单晶所用的MACl,PbCl2粉末和MACl/PbCl2等量混合粉末分别进行了高次谐波研究。通过调控加热激光和驱动激光脉冲之间的时间延迟,对含有多粒子等离子体产生高次谐波机制进行了分析探讨。
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