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随着工业的快速发展,大量挥发性有机污染物(VOCs)排放威胁生态环境和人类健康。利用太阳能光催化降解VOCs,研制具有可见光响应的光催化材料为解决VOCs污染问题提供了一条新的途径。本文利用溶胶凝胶法制备复合半导体光催化剂CdS-TiO2/MWCNTs,以甲苯为目标污染物,研究制备条件和工艺参数对CdS-TiO2/MWCNTs光催化活性的影响,研究的主要内容和结果如下:
根据正交实验的原理设计L25(55)正交实验,确定了复合半导体光催化剂CdS-TiO2/MWCNTs的最佳制备条件:活性组元摩尔比TiO2:CdS为1:0.02,加入水量为5 vol%,多壁碳纳米管(MWCNTs)加入量为2 wt%,焙烧温度为450℃。在此温度下焙烧的催化剂样品中,纳米TiO2主要以锐钛矿型的形式存在,CdS主要呈现立方闪锌矿结构和六方纤锌矿结构两种晶型。由TEM照片,TiO2和CdS粒子负载于多壁碳纳米管(t-MWCNTs)管壁和管道内,大小及分布较均匀。根据BET分析,负载活性粒子CdS-TiO2后,孔径集中在5.8-7 nm左右。XPS分析结果表明,t-MWCNTs的加入可促进样品中晶格氧的形成,并且晶格氧的数量随着管径的增大而减少,而晶格氧的存在有利于光催化性能的提高。在光催化剂CdS-TiO2/MWCNTs中, t-MWCNTs表面存在多种基团,包括C-O、C=O和COO-等;Ti主要以Ti4+形态存在;氧元素的存在形态有Ti-O、羟基氧和晶格氧三种;Cd和S分别主要以Cd2+和S2-形态存在。
通过与光催化剂TiO2、CdS、CdS-TiO2、TiO2/MWCNTs及CdS/MWCNTs的对比和UV-vis分析,以MWCNTs为载体和CdS的复合有利于光催化剂性能的提高,光催化活性随碳管内径的减小而提高,并对可见光有较优良的响应能力,在甲苯进口浓度为370mg/m3,流量为100 mL和可见光源条件下,甲苯降解率为33.3%。另外本实验中,湿度对光催化性能影响较大,绝对湿度为0.4%时甲苯的去除效果最好。而氧气含量对光催化性能影响较小,甲苯降解率随氧气的变化波动不大。低温等离子体改性光催化剂CdS-TiO2/MWCNTs对甲苯降解率和CO选择性影响甚微,但对CO2选择性影响较大。当改性电压为4kV时,CO2选择性达到最高值79.2%,碳平衡为83.6%。