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甲烷催化部分氧化制合成气两段法工艺采用分段进氧,一部分氧气在第一段低温催化完全燃烧,从而使整个过程更加偏离爆炸极限,同时释放出的热量可预热第二段反应物料。其余的氧气直接加入到第二段,在此与第一段出口气体CH4,CO2和H2O发生放热的部分氧化反应和吸热的二氧化碳、水蒸气重整反应,可降低甲烷部分氧化反应的温升,从而降低了对反应器材质的要求。
本论文借鉴前人所作催化剂反应与评价装置的优缺点,建立了更能充分利用两段法优点,并更加接近于工业实际的固定床反应器评价装置,并在该反应器上进一步考察了部分氧化及重整段温度、空速、O2/CH4配比等对两段法造气的影响和相应条件下的催化剂床层温度分布。结果表明,随着部分氧化及重整段温度增加,CH4的转化率、CO的选择性和H2收率都逐渐增加;在较大装填量下,当空速>2,500h-1时,随着空速的增加,CH4的转化率与CO选择性以及H2的收率都是逐渐降低;随着O2/CH4比例的增加,CH4转化率逐渐升高,CO的选择性逐渐降低。由不同工艺条件下催化剂床层的温度分布结果表明,催化剂床层的温度分布虽然有各自的规律,但从部分氧化及重整段催化剂床层总趋势来看,却有着相似之处,即高温出现在催化剂床层的前端,催化剂床层入口处的温度高于出口处的温度,表明在此床层中先发生放热反应,尔后发生吸热反应。
研究了以民用天然气为原料气对制合成气的影响,并与以纯甲烷为原料气在相同条件下做了对比实验,结果表明,两种原料气下反应规律基本相同。另外,在优化工艺条件的基础上做了稳定性实验,在300小时内,反应空速1,500h-1,温度800℃的条件下CH4的转化率和CO的选择性保持在92%和96%左右。
通过以上一系列的工作为两段法工艺进入更大规模的放大奠定了良好的基础。