【摘 要】
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热电材料基于热电效应能直接实现热能与电能之间的相互转化,既可以利用热能进行温差发电,又能利用电能实现固态制冷（热）,且热电器件具有易于小型化和柔性化、运行时无噪音、无污染和稳定性强等优点,正日益受到关注。目前,能商业化应用的近室温热电材料主要是碲化铋（Bi2Te3）基材料,但Te存在价格昂贵、资源稀缺且毒性较大等缺点。研究发现,硒化银是一种高性价比的近室温热电材料,有望替代Bi2Te3基热电材料。
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热电材料基于热电效应能直接实现热能与电能之间的相互转化,既可以利用热能进行温差发电,又能利用电能实现固态制冷（热）,且热电器件具有易于小型化和柔性化、运行时无噪音、无污染和稳定性强等优点,正日益受到关注。目前,能商业化应用的近室温热电材料主要是碲化铋（Bi2Te3）基材料,但Te存在价格昂贵、资源稀缺且毒性较大等缺点。研究发现,硒化银是一种高性价比的近室温热电材料,有望替代Bi2Te3基热电材料。而现有研究中,硒化银的合成主要采用封管熔炼或球磨反应以及高温长时间热处理等方法,实验周期比较长,能源消耗比较大;湿化学法合成硒化银的研究往往在合成阶段引入外源元素掺杂,实验步骤较为繁琐,掺杂过程比较难控制;硒化银块体材料的室温热电优值（ZT）仍不够高。因此,本论文针对以上问题开展了如下研究:（1）采用温度较低的溶剂热法合成了不同银硒摩尔比（n（AgNO3）/n（Se））的硒化银粉体后直接利用放电等离子体烧结制备了硒化银块体,该实验方法耗能低且操作简便。（2）通过调控n（AgNO3）/n（Se）优化了硒化银块体的载流子输运特性,实现了热电性能的提高。n（AgNO3）/n（Se）为2.0:1的硒化银块体室温ZT值最大,约为0.74;n（AgNO3）/n（Se）为1.9:1的硒化银块体在测试温度范围内的最大ZT值约为1.08,其平均ZT值约为0.83;通过调控烧结温度优化了的硒化银块体的热电性能。烧结温度为573 K时制备的n（AgNO3）/n（Se）为2.0:1的硒化银块体室温ZT值最大,约为0.78;通过热电发电器件的理论模拟与实验测试对n（AgNO3）/n（Se）为2.0:1的硒化银块体输出性能进行了验证,结果都表明实验合成的硒化银块体有望替代N型Bi2Te3基热电材料。（3）通过真空封管熔融掺杂异质原子S/Te协同优化了硒化银块体的电学性能和热学性能。掺杂后的硒化银块体功率因子增大、总热导率降低,ZT值实现了提升。其中,掺S量为3%的硒化银块体室温ZT值最大,约为0.70,其在测试温度范围内的最大ZT值约为0.81。掺Te量为2%的硒化银块体室温ZT值最大,约为0.78,其在测试温度范围内的最大ZT值约为1.07。（4）通过掺杂稀土元素Y优化了硒化银块体的电学性能。在其载流子浓度基本不变的同时大幅提高载流子迁移率,实现了功率因子的提高。其中,掺Y量为6%的硒化银块体室温ZT值最大,约为0.68。
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