近年来,二维超薄材料由于具有不同于块体材料的特性而受到越来越多的关注,然而单种二维材料或多或少都有一些不足,如单层MoS₂为直接带隙半导体,带隙小（约1.90 eV）,光吸收窗口在可见光区,光吸收效率高,但由于是单层,光吸收总量少;新型二维纤铁矿型TiO₂是一种宽带隙半导体,具有很强的氧化还原能力,但光吸收窗口处于紫外区,光吸收效率低。因此,若将两种或以上不同的二维材料结合起来,制备出异质结,则有利于充分发挥二维材料各自的优点,实现优势互补,有望获得一些特殊结构和新奇特性。另外,密度泛函理论的相关理论和数值算法也得到了飞速发展,使得基于密度泛函理论的第一性原理方法成为凝聚态物理、量子化学和材料科学中的常用研究手段。为此,本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,对单层MoS₂、新型二维纤铁矿型TiO₂和二维类石墨烯ZnO以及相应的异质结的几何构型、电子特性等进行了较系统的研究,并提出了新型MoS₂/TiO₂异质结用于太阳能电池等光电纳米器件的设计方案,研究结果为制备新型高性能太阳能电池、光催化剂等具有一定的参考价值和指导意义。获得的主要研究结果包括:（1）首次研究了二维纤铁矿型TiO₂与单层MoS₂组成的范德瓦尔斯异质结的结构、电子和光学特性等,发现在TiO₂与MoS₂层之间,存在第二类的能带排列,是一种第二类异质结,并且导带阶大于单层MoS₂中的激子结合能,这将有利于光生电子和光生空穴的有效分离,提高光电转换效率。另外,也发现TiO₂与MoS₂层仍然保持着各自的电子特性,即TiO₂和MoS₂层都显示了直接带隙的特征,而且带隙大小都与孤立的二维纤铁矿型TiO₂和单层MoS₂非常接近。基于二维MoS₂/TiO₂异质结的电子特性,提出了一种新型异质结太阳能电池的设计方案,并且进一步估算了该种异质结太阳能电池的光电转换效率可达8%左右。（2）基于二维MoS₂/TiO₂范德瓦尔斯异质结的研究,进一步研究了MoS₂/TiO₂多层异质结和超晶格,以及层数对异质结电子特性的影响。发现MoS₂/TiO₂多层异质结具有与二维MoS₂/TiO₂双层异质结相似的电子特性。另外,MoS₂/TiO₂超晶格具有…ABACABAC…的堆垛模式,并且仍然表现出第二类的能带排列,能带结构与二维异质结的能带结构几乎完全一样。（3）研究了TBP和Imidazole分子在MoS₂表面的吸附对二维MoS₂/TiO₂异质结电子特性的影响,发现TBP和Imidazole吸附都能使异质结的能带整体向低能方向移动,进而提高二维MoS₂/TiO₂异质结的氧化能力,尤其是Imidazole的吸附,能够更加明显地提高异质结的氧化能力,在光催化降解水污染物等方面,将会有潜在的应用价值。（4）通过将单层MoS₂与二维类石墨烯ZnO进行结合,研究了六种不同堆垛模式的范德瓦尔斯异质结,分别对各种堆垛方式的二维MoS₂/ZnO异质结进行计算,得到了最稳定的异质结构型。通过研究二维MoS₂/ZnO异质结的电子特性,发现这种二维MoS₂/ZnO异质结仍然属于第二类异质结,并且具有较强的层间耦合作用,使层间的结合更加紧密,更有利于层间电荷转移。另外,也研究了ZnO的层数对MoS₂/ZnO异质结的影响,当ZnO的层数达到五层时,这种MoS₂/ZnO异质结发生了从半导体到半金属的量子相变,ZnO价带顶部的电子将会自动转移到单层MoS₂的导带中,导致电子和空穴在空间上的自动分离,以及二维电子气和二维空穴气的形成。