承德市PM2.5中碳质组分和多环芳烃的污染特征分析及健康风险评价

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承德市是京津冀地区重要的生态涵养区和生态屏障城市。随着经济的不断发展,大量污染物排放导致承德市出现多次以大气细颗粒物(PM2.5)为首要污染物的重污染灰霾天气。为研究承德市PM2.5中碳质组分和多环芳烃(PAHs)的季节变化规律及来源,于2019年1、4、7和10月采集大气PM2.5样品,使用热光碳分析仪、气相色谱三重四极杆质谱仪测定了碳质组分和PAHs的浓度。首先利用时序变动分析了碳质组分和PAHs的季节分布特征和污染水平,并通过比值法、后向轨迹、主成分分析法(PCA)和正定矩阵因子模型(PMF)解析了PM2.5中碳质组分和PAHs的来源,最后结合源解析结果进一步评估了PM2.5中PAHs对人体健康的影响。主要结论包括:(1)采样期间PM2.5的平均质量浓度为(31.26±21.39)μg·m-3,季节变化趋势为:冬季[(47.68±30.37)μg·m-3]>秋季[(28.72±17.12)μg·m-3]>春季[(26.59±15.32)μg·m-3]>夏季[(23.17±8.38)μg·m-3],与PAHs的变化趋势基本一致。总碳(TC)、有机碳(OC)和元素碳(EC)的季节变化趋势均为:冬季>春季>秋季>夏季,且OC(3.58~51.41μg·m-3)、EC(0.44~8.93μg·m-3)和ΣPAHs(2.74~246.41 ng·m-3)的浓度波动较大。(2)总碳质气溶胶(TCA)的平均浓度为(21.38±13.68)μg·m-3,占PM2.5比例达68.39%,二次有机碳(SOC)的转化率(SOC/OC)为:春季(54.09%)>秋季(37.64%)>夏季(32.91%)>冬季(25.43%)。不同环数PAHs浓度在总浓度中的占比为:5~6环的PAHs是4个季节的主要成分,2~3环的占比较少,4环仅在冬季占比最高(37.63%)。(3)OC/EC分析结果表明冬季(R~2=0.85)的OC与EC来源较一致;4个季节均受到交通和燃煤源排放的影响,且冬季受烟煤排放影响显著。特征比值法分析结果显示承德市4个季节PAHs排放源有所差异,生物质燃烧、化石燃料燃烧、机动车排放、燃煤和炼钢烟尘是承德市PM2.5中PAHs的主要来源;后向轨迹模拟结果表明,春季和夏季气团携带的污染物浓度相对较低,秋季污染物的传输通道为西南方向,冬季为西北方向。(4)PCA表明,承德市PM2.5削减的关键是控制机动车尾气、燃煤和生物质燃烧源的排放。PMF解析结果显示春季和夏季原油和石油挥发泄漏排放对PAHs的贡献率相对较高,秋季和冬季燃煤和生物质燃烧排放源占绝对优势。苯并[a]芘的总和毒性当量浓度(Ba PTeq)表现为:冬季>秋季>春季>夏季;增量终生致癌风险模型(ILCR)指出,成人的呼吸暴露风险高于儿童,成人在春季、秋季和冬季存在不同程度的潜在致癌风险,儿童仅在冬季存在一定程度的潜在致癌风险,成人和儿童ILCR值在4个季节的变化均为冬季>秋季>春季>夏季。
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